【摘 要】
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现代科学技术的发展和应用以及化学物质的广泛使用导致了挥发性有机化合物（VOCs）的扩散。VOCs对神经系统危害极大,同时也是诱发癌症的元凶,对空气质量造成了严重的影响,引起了全世界范围内的广泛关注。VOCs种类繁多,来源广泛,物理性质和化学结构大相径庭,但基本上都具备毒性、刺激性和挥发性,且不溶于水,寻找高效便捷价格低廉的处理方法是治理VOCs的关键所在。与传统的高温火焰燃烧处理方法相比,催化燃烧
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现代科学技术的发展和应用以及化学物质的广泛使用导致了挥发性有机化合物（VOCs）的扩散。VOCs对神经系统危害极大,同时也是诱发癌症的元凶,对空气质量造成了严重的影响,引起了全世界范围内的广泛关注。VOCs种类繁多,来源广泛,物理性质和化学结构大相径庭,但基本上都具备毒性、刺激性和挥发性,且不溶于水,寻找高效便捷价格低廉的处理方法是治理VOCs的关键所在。与传统的高温火焰燃烧处理方法相比,催化燃烧法通过无火焰的燃烧方式,利用催化剂降低目标VOCs的氧化反应温度,可显著减少反应能耗,提升反应速率,将VOCs最终分解为无污染的CO2和H2O。该方法场地占用小,过程操作简单,在工业生产中具有明显优势,催化剂的制备是该技术的关键问题。本文以铈基催化剂为基础,通过改变形貌、粒径尺寸、离子掺杂等手段实现催化剂的调控改性,取得的结果如下:（1）采用多种方法合成不同尺寸的纳米线、纳米棒、纳米微球催化剂,通过结构表征、性质分析和反应的催化活性评价,研究不同晶面结构对催化活性的影响,确定甲苯催化燃烧的最佳CeO2前体物种。利用XRD,XPS,DRIFT等表征手段,检测催化剂的表面元素组成、金属氧化态和吸附物种类,并根据Mars-van Krevelen机理,分析氧物种(ads-O2-,ads-O-,ads-O2-和latt-O2-)在甲苯的催化燃烧中的作用机制。结果表明,纳米棒CeO2催化剂表面的氧空位浓度最高,因而在低温催化燃烧甲苯反应中具有较高的氧化活性和稳定性。（2）合成了一系列自组装的双金属CoCe-x纳米催化剂,将Co3O4负载于CeO2催化剂表面（Co含量为5 wt.%）,显著降低了甲苯的有效氧化反应温度,使T90y由原来的252℃为192℃。CoCe-5催化剂表面Co3O4和CeO2物种之间发生紧密的相互作用,Co3+/Co2+和Ce4+/Ce3+的离子间氧化还原循环过程极大地促进了氧空位的形成。原位红外表征结果发现,CoCe-5上大量的氧空位改善了甲苯氧化反应过程中的氧迁移,形成的表面吸附的氧和高迁移率的晶格氧显著促进了甲苯的吸附、活化和氧化过程。（3）通过表征和原位红外图谱,提出了甲苯低温氧化的反应途径,即甲苯可以通过甲苯→苯甲醇→苯甲酸酯→马来酸酯的反应路径,完成在催化剂表面的有效活化,实现芳环的初步裂解,随后将马来酸酯进一步氧化以形成短链羧酸和碳酸盐,最终生成CO2产物。其中,有效迁移的氧导致芳香环的快速断裂,这是甲苯催化氧化的关键反应步骤。CoCe-5催化剂具有优异的耐水性、耐高温性和循环稳定性,研究结果为高效、低成本治理VOCs提供了理论依据。
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