臭氧低温催化氧化低浓度甲苯的研究

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挥发性有机物排放总量呈现大幅度增长的趋势,如何从源头开始治理有机废气己成为环保领域的研究热点。臭氧催化氧化技术不仅可以将VOCs直接氧化成H20和CO2,无二次污染,还可以降低反应温度。但是目前利用03作为氧化剂的低温废气催化燃烧反应体系的研究,仍然存在着反应转化率低、催化剂失活快、反应不稳定、应用对象窄等缺点。本文以γ-Al2O3为载体,采用浸渍法制备了一系列用于臭氧催化氧化甲苯反应的催化剂。考察了催化剂制备条件对催化剂性能的影响。结果表明,复合氧化物催化剂催化效果优于单金属氧化物催化剂,适当添加助剂铈可以提高催化活性,铜锰铈摩尔比1:2:0.2、负载量5%、焙烧温度550℃的催化剂表现出最优催化活性。该催化剂在100h内具有较好的稳定性。采用上述优选铜锰催化剂探究臭氧催化氧化甲苯反应条件,确定适宜反应条件操作范围为:反应温度110-130℃,进料空速7000h"1-12000h"1,进料浓度比为8.8:3.2。基于上述臭氧催化氧化甲苯反应条件,利用原位红外技术探索臭氧催化氧化甲苯反应机理。结果表明,升高温度产生的游离OH基,具有较高氧化性,与臭氧分解时产生的活性吸附氧共同作用,催化氧化甲苯。推测反应过程为:首先臭氧分解产生的活性氧将甲苯氧化成苯甲醇和游离OH基,活性氧与OH基共同作用将苯甲醇氧化成苯甲醛和苯甲酸,进而深度氧化成一些低碳链的醇、醛和酸,最后生成H2O、CO2和CO。
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