【摘 要】
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本论文设计合成了一类含有碳硼烷、C60富勒烯以及不同长度柔性连接臂的Janus分子纳米粒子C60-Cn-OCB(n=4,8,12,n为连接富勒烯和碳硼烷的烷基链的碳链长度)。该系列富勒烯-碳硼烷Janus分子纳米粒子在本体中自组装形成层状结构,也可在水中自组装形成非常规的胶束,初步研究了其胶束的生物学性能。具体研究内容包括:(1)设计合成了一类含有碳硼烷和富勒烯的Janus分子纳米粒子C60-Cn
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本论文设计合成了一类含有碳硼烷、C60富勒烯以及不同长度柔性连接臂的Janus分子纳米粒子C60-Cn-OCB(n=4,8,12,n为连接富勒烯和碳硼烷的烷基链的碳链长度)。该系列富勒烯-碳硼烷Janus分子纳米粒子在本体中自组装形成层状结构,也可在水中自组装形成非常规的胶束,初步研究了其胶束的生物学性能。具体研究内容包括:(1)设计合成了一类含有碳硼烷和富勒烯的Janus分子纳米粒子C60-Cn-OCB(n=4,8,12)。通过核磁共振氢谱(1H NMR)和基质辅助激光解吸电离飞行时间质谱(MALDI-TOF)等手段对其进行表征,证明其结构;通过热重分析(TGA)表明该系列Janus分子纳米粒子具有良好的热稳定性(Td>340℃),差示扫描量热法(DSC)结果表明该系列样品均具有较高的熔点(Tm>230℃)。(2)研究样品的溶液自组装行为。通过溶液自组装的方法,将Janus分子纳米粒子C60-Cn-OCB(n=8,12)的THF溶液滴加入水中,再透析除去THF,得到非常规的水溶液胶束。动态激光光散射(DLLS)测试表明其在水中组装形成稳定的胶束结构,流体力学半径(Rh)在40 nm左右,且不随浓度的变化而变化。透射电子显微镜(TEM)以及原子力显微镜(AFM)测试结果表明样品在水溶液中自组装形成的胶束具有囊泡结构。静态激光光散射(SLLS)结合动态激光光散射证明了其空心结构。胶束大小在1个月后基本不变,说明其具有很好的稳定性。由于C60-Cn-OCB分子中没有亲水基团,形成的胶束为非常规胶束,其稳定机理类似于Pickering乳液的形成机理,即纳米粒子颗粒相互之间的排斥使得胶束稳定。细胞实验表明形成的胶束可引起HepG2细胞产生内质网应激反应,且具有浓度依赖性。在所研究的浓度范围内(0.01-10μmol/L),对于HepG2细胞不具有细胞毒性。(3)研究了样品的本体自组装行为。小角X射线散射(SAXS)和广角X射线衍射(WAXD)测试结果表明C60-C12-OCB样品在本体中自组装形成层状结构,TEM和AFM数据进一步证明了层状的微相分离结构。对于C60-Cn-OCB(n=4,8)样品,其组装结构较为复杂,需要进一步研究。(4)通过空间电荷限制电流法(SCLC)测试计算了该系列Janus分子纳米粒子C60-Cn-OCB(n=4,8,12)在不同膜厚下的电子迁移率。结果表明其迁移率范围为1.16 × 10-5-1.49 × 10-4 cm2/V·s,随着烷基链长度的增加迁移率呈现下降趋势。研究了膜厚对于材料的电子迁移率的影响,发现基本不变。
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