固载型离子液体催化CO2与环氧化物合成环状碳酸酯的研究

来源 :湖南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jyc894784116
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
二氧化碳(CO2)是目前地球上最主要的温室气体,如何将其资源化是这些年来人们普遍关注的焦点。CO2与环氧化物环加成制备环状碳酸酯的反应,不仅反应原料价格低,原子利用率高,而且副产物少,是目前对CO2的资源化利用研究较多的一个反应。在催化CO2与环氧化物环加成反应的诸多催化剂中,离子液体以其独特的性质受到人们的关注。本论文旨在研究用于CO2与环氧化物环加成反应制备环状碳酸酯的高效固载型离子液体多相催化剂,并试图揭示其可能的催化反应机理。本论文首先研制了一种羧基官能化的咪唑基离子液体多相催化剂:高度交联聚二乙烯基苯负载3-(2-羧基乙基)-1-(3-氨丙基)咪唑溴化物的离子液体催化剂。系统考察了反应条件(温度、时间、CO2初始压力)和水对催化剂活性的影响。结果表明,该催化剂对CO2与环氧化物的环加成反应具有较好的催化活性,在优化的反应条件(140°C、CO2初始压力2MPa、反应时间4h)下所得碳酸丙烯酯的产率和选择性分别为96.1%和99.8%;在多种环氧化物与CO2的环加成反应中,该催化剂均表现出了较高的催化活性;体系中微量水的存在(H2O/PO摩尔比小于0.6)对环加成反应影响较小,但是随着水量的增加,环氧化物水解产物增多,导致环状碳酸酯的产率降低;催化剂具有较好的重复使用性能,循环使用4次后,产物产率基本没有变化,选择性始终大于99.5%;此外,还揭示了该催化剂催化环加成反应进行的可能机理,初步推断该催化剂具有较高催化活性的原因可能与载体、COOH以及Br-之间的协同效应有关。为了寻求价廉易得的高效催化剂,采用工业中间体氯甲基化聚苯乙烯为载体,分别与N,N-二甲基乙胺和N,N-二甲基甘氨酸反应,制备了聚合物负载季铵盐离子液体多相催化剂,分别记为PS-QNS和PS-CQNS。以PS-CQNS为催化剂,考察了催化剂的量和反应温度、时间以及CO2初始压力对环加成反应的影响。在相对温和的反应条件(150°C、CO2初始压力2MPa、反应时间5h)下,PS-CQNS催化CO2与环氧丙烷反应所得碳酸丙烯酯的产率和选择性分别为96.2%和99.3%。与之相比,催化剂PS-QNS的活性更高,在相同的反应条件下碳酸丙烯酯产率高达97.9%,选择性为99.5%。由此还获知,在该催化反应体系中羧基没有有效地促进环加成反应的进行。此外,催化剂PS-QNS也显示出了较高的稳定性,催化剂重复使用4次后仍能保持活性基本不变。还揭示了聚合物负载季铵盐离子液体多相催化剂催化CO2与环氧化物环加成反应的可能机理。这种催化剂制备简单、成本低、活性高,具有潜在的工业应用前景。
其他文献
在前期的工作中,为研究自由基在活体动物体内的分布,我们将DCFH-DA静脉注射到SD大鼠体内,发现自由基有规律地集中分布于腹白线等结缔组织中。本研究首先使用DCFH-DA与mito-SO
近年来,随着国内外在线学习和课堂教学的不断发展,我国中职英语教学也取得了长足的发展,越来越多地在改进课堂教学的同时融入了在线教学的成分,采用了课堂与线上混合式教学模
硫代葡萄糖苷(Glucosinolates),简称硫苷,其降解产物种类多样,具备各种生物活性,目前广受关注的是抗癌、提高免疫力的活性。萝卜硫苷(Glucoraphanin)属于硫代葡萄糖苷的其中
对仙翁山国家森林公园保护区的大型野生真菌资源进行了野外采集、专访周边农户、贸易调查、市场走访等形式调查,参照文献对采集的菌株进行分类鉴定。采集到食用菌类共48种,隶
浒苔作为常见的绿藻植物,分布在我国东南沿海地带,因其丰富的营养价值,被人们作为食物食用。除了食用价值,浒苔还有一定的药用价值,如抗肿瘤,抗氧化,提高免疫力等。并且浒苔
<正>由于小巧便携、易用,U盘一直是移动存储资料的主要设备。无论是商务精英、职场新秀还是学生,都喜欢将重要资料存储到U盘,方便携带使用。但伴随着资料越来越多,所需求的容
该论文结合具体的生产实际,采用数值模拟分析与理论分析相结合的研究方法,对液压挖掘机的负载敏感多路阀的流道流场进行分析研究。通过仿真得到的压力场进行对比分析,找出其
长径比大于20的轴称为细长轴,由于刚性很差,在加工中产生的切削力、切削热、振动等因素将直接影响工件加工的尺寸精度和形位精度,加工难度大。当长径比大于100时,则加工难度
对近年来国内在甜菜诱变育种取得的成就进行了综述,列举了4种诱变育种方法,即秋水仙碱诱变多倍体、γ射线辐射诱变、离子束诱变、航天诱变。并且根据诱变育种在农作物上的应用
本文应用多重Fourier级数理论,将法直接推广到多自由度非线性振动系统,称之为多频渐近法,使用该法,不仅可以处理多自由度非线性自治系统的多频振动问题而且还可以处理非自治