【摘 要】
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二氧化碳的资源化利用不仅能降低二氧化碳浓度,还能产生具有高附加值的化工原料或燃料,是实现碳平衡非常有效的方法。电催化还原二氧化碳（CO2RR）相比于其他途径更为简便清洁,还可作为间歇式清洁能源的储存体系使用。CO2RR的催化剂主要分为均相和非均相两大类。均相催化剂受限于电极界面缓慢的电子转移动力学及其在水系电解液中有限的溶解能力,在实际使用中仍存在多种问题。近年来,使用载体将分子催化剂固载后形成的
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二氧化碳的资源化利用不仅能降低二氧化碳浓度,还能产生具有高附加值的化工原料或燃料,是实现碳平衡非常有效的方法。电催化还原二氧化碳（CO2RR）相比于其他途径更为简便清洁,还可作为间歇式清洁能源的储存体系使用。CO2RR的催化剂主要分为均相和非均相两大类。均相催化剂受限于电极界面缓慢的电子转移动力学及其在水系电解液中有限的溶解能力,在实际使用中仍存在多种问题。近年来,使用载体将分子催化剂固载后形成的多相化分子催化剂显示了巨大的优势。其中,固载的金属酞菁类催化剂表现出了良好的CO2RR选择性,但其电流密度仍不够理想,这主要是分子催化剂在载体上的聚集及其与载体之间缓慢的电子转移所导致的。本文以酞菁钴（CoPc）为研究对象,通过催化载体的设计,调控载体与CoPc之间的相互作用,提升CO2RR的性能。主要包括以下研究内容:（1）通过π-π相互作用的方法将CoPc均匀负载于还原氧化石墨烯（rGO）和缺陷还原氧化石墨烯（D-rGO）基底上,制备了rGO-CoPc和DrGO-CoPc催化剂。与无缺陷的rGO-CoPc相比,DrGO-CoPc的CO2RR性能显著提高,在-0.53 V至-0.88 V的宽电位范围内,CO的法拉第效率(FECO)均高于85%。最大FECO和CO分电流密度(JCO)分别达到90.2%和73.9 m A cm-2。研究发现DrGO与CoPc之间存在强的相互作用,加快了催化剂界面电荷转移速度,增加了活性位点数量,改善了催化活性。（2）在还原氧化石墨烯（rGO）和酞菁钴（CoPc）结合的基础上,考虑到酞菁钴在碳基底材料上负载量过低导致实际应用严重受限的问题,进一步在碳基底材料和金属配合物之间插入另一种新型二维导电材料MXene。利用MXene表面丰富的极性基团固载CoPc,提高了活性中心负载量,提升了二氧化碳的电还原活性。
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