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地球碳循环是影响全球气候和生物圈最关键的因素。工业革命以来,人类大量使用化石燃料,大气中的CO2浓度快速升高,给全球气候、生态系统和人类社会带来了很大的影响。因此,查明地球碳的源汇及其自然和人为贡献,不仅是当今全球碳循环和全球变化研究领域重大的前沿理论问题,也可以为制定国际减排策略,控制CO2排放提供重要的科学依据。在地质时间尺度上,全球碳循环主要受控于地球内部活动向大气释放CO2和大陆岩石风化消耗大气CO2的过程。岩石风化过程,特别是硅酸盐岩化学风化对大气CO2的消耗作用在全球碳循环中起着极其重要的作用,被认为是地球表层大气CO2含量保持相对平衡和稳定的关键机制,并因此维持着地球气候系统的稳定。因此,大陆岩石风化与碳循环之间的定量关系及其影响因素,是当前全球碳循环和全球变化研究领域最重要的内容和热点之一。我国的东南沿海地区在地质历史时期上岩浆活动频繁,分布有大面积的火山岩和侵入岩(花岗岩类为主),在高温多雨气候的影响下,区内岩石化学风化程度极强,发育有巨厚的风化壳,是研究热带、亚热带高温多雨地区岩石化学风化的理想区域。 本论文以我国东南沿海诸河流域为研究对象,对整个地区的河流水系、雨水农田水和城市污水等进行了系统的样品采集,通过主要阴阳离子、溶解无机碳同位素、硫酸盐硫氧同位素组成,对东南沿海诸河流域河流水化学特征、岩石化学风化速率和大气CO2消耗速率,以及硫酸在岩石化学风化中的作用进行了研究和定量估算,并对影响岩石化学风化的因素进行了分析探讨,得出如下认识和结论: 1、东南沿海诸河流域河流水化学特征: 河水总体呈弱碱性,pH平均值为7.34,电导率平均值为99.4μS/cm,总溶解性固体TDS平均值为82.42mg/L。在离子组成上,河流总体主离子含量顺序为:HCO3->SO42->Cl->NO3-,Ca2+>Na+>Mg2+>K+。溶解无机碳同位素δ13CDIC范围为-24.31‰~-10.42‰,超过56%的样品δ13 CDIC低于-20‰。硫酸盐的硫同位素δ34SSO4介于-2.97‰~9.79‰之间、氧同位素δ18OSO4介于+3.35‰~+10.23‰之间。研究表明,东南沿海诸河的水化学特征主要受到流域岩性控制,除浙江北部河流主要受到碳酸盐岩风化控制外,其它河流主要受硅酸盐岩风化控制;大气降水输入对河水溶解质的影响较小(<10%);人类活动对河水溶解质的影响差异很大(4%~35%),流域人口密集的南北两端及沿海区域比重高于内陆丘陵山地地区。 2、东南沿海诸河流域岩石化学风化速率及其大气CO2消耗通量: 东南沿海诸河流域岩石化学风化速率平均为39.6 t km-2a-1。流域内沉积岩(碳酸盐岩、碎屑岩)分布面积较大的南北地区岩石化学风化速率较高,而流域中部地区相对较低。流域硅酸盐岩化学风化速率平均值达23.1 t km-2a-1,明显高于我国大多数河流流域,约为长江流域的4.4倍,松花江流域的10.4倍。东南沿海诸河流域每年岩石化学风化所消耗的大气CO2量约为187×109mol a-1(不考虑硫酸风化作用),其中,流域硅酸盐岩化学风化碳汇通量约为138×109mol a-1。 3、硫酸对流域岩石化学风化的影响: 东南沿海诸河水化学及硫酸盐硫氧同位素证据表明硫酸明显参与了东南沿海诸河流域的岩石化学风化,在考虑硫酸参与情况下,流域岩石化学风化所消耗的大气CO2通量减小为139~150×109 mol a-1,相比未考虑硫酸风化作用时减少了37~48×109 mol a-1,约占整个研究区岩石化学风化总碳汇通量的20%~26%。 4、东南诸河流域岩石化学风化的主要影响因素: 中国东南沿海诸河流域岩石化学风化主要受流域岩性分布控制,其变化趋势主要受到各子流域内碳酸岩和碎屑岩分布比例的影响;其次受到降水及温度控制,硅酸盐岩风化速率主要受降水量控制,而碳酸盐岩风化速率主要受温度控制;人类活动一定程度上会加速流域的岩石化学风化。在北京气候中心预测的2050年可能的最小和最大气温变幅以及相应的降水条件下,东南诸河流域硅酸盐岩的风化速率在未来可能会增大,对应的CO2消耗通量分别增大了约12.2%和7.7%。