北京市幼儿园烷基酚和邻苯二甲酸酯的浓度分布和儿童健康风险

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烷基酚与邻苯二甲酸酯是室内环境中两类重要的半挥发性有机物(SVOC),两者来源广泛、持久性强、具有多种健康效应。两类物质的儿童暴露可能产生潜在的健康风险,但目前国内相关研究还处于起步阶段,对儿童活动场所的调查更是鲜有报道。针对这一问题,本文试图建立环境样品中目标物浓度的快速检测方法,以此对儿童活动场所进行调查,进而评估室内环境的烷基酚和邻苯二甲酸酯对儿童健康的影响。  在方法建立中,本研究选择超声萃取—HPLC/FLD检测方法,并对其色谱条件,萃取条件等多种参数进行了优化。各目标物方法回收率在80%~120%之间(BP、DMP、DEP在60%~80%),平行样品测定偏差小于30%。烷基酚的方法检测限在0.1~0.5μg·g-1,邻苯二甲酸酯在1~10μg·g-1,空白基本小于检测限。方法能够满足环境中目标物的定量检测要求。  实际调查中,对北京市4个幼儿园室内地面尘、降尘和PM10进行了冬季和夏季采样。结果表明,烷基酚和邻苯二甲酸酯在各介质中广泛检出。邻苯二甲酸酯类物质中浓度最高的为DEHP、DnBP和DiBP,三者在地面尘和降尘中的中值浓度普遍超过100μg·g-1,在PM10中的浓度更是超过1000μg·g-1。烷基酚中浓度最高的为NP、NP1EO和BPA,中值浓度在0.5~5.0μg·g-1。总体上,地面尘和降尘中的目标物浓度差别较小,而PM10中目标物的浓度普遍高于两者。与其他地区相比,北京幼儿园中邻苯二甲酸酯浓度较高,与北京住宅相似,指示北京室内环境面临较严重的邻苯二甲酸酯污染。对比不同采样季节的数据可以发现,烷基酚和邻苯二甲酸酯在室内环境中的分布无明显的季节差异。不同幼儿园数据的一致性则表明本研究结果对于北京同类幼儿园烷基酚和邻苯二甲酸酯分布情况具有典型意义。  烷基酚和邻苯二甲酸酯在室内环境介质的分配很大程度上受其气固分配性质决定,而采用稳态平衡模型能够较好地模拟这一过程。高挥发性的SVOC如DMP、DEP、BP主要存在于空气中,而无论在尘样还是空气颗粒物中含量均较低。中挥发性的OP、DiBP在地面尘和PM10中的比重则显著升高。低挥发性物种如BPA和DEHP则更倾向于在颗粒物和地面尘中累积。根据稳态模型,可以利用降尘数据对幼儿园长时间尺度多介质的烷基酚和邻苯二甲酸酯浓度浓度进行预测,从而为儿童暴露评估提供数据。  结合本土儿童暴露参数,采用实测和模拟的长期多介质浓度(气相、颗粒相、地面尘)对于烷基酚和邻苯二甲酸酯类物质暴露进行估算。结果显示呼吸暴露和消化道暴露是儿童烷基酚和邻苯二甲酸酯暴露的重要途径,而皮肤暴露贡献较小。挥发性较高的SVOC如BP、OP、DMP和DEP主要通过呼吸道进入人体,挥发性较弱的BPA,BBP和DEHP则以消化道暴露为主。在呼吸暴露中,通过气相或颗粒相的暴露受目标物气固分配特征决定。当logKoa<9时,主要为气态暴露;而当logKoa>11时,暴露则主要发生在颗粒态。对于低挥发性的SVOC,食尘暴露是膳食暴露之外的一个重要的儿童暴露途径,其对总暴露量的贡献达10%~40%。  采用危害商值和致癌概率风险对烷基酚和邻苯二甲酸酯的非致癌风险和致癌风险进行表征。结果显示,大部分目标物的危害商值均未超过0.05,说明其对儿童健康影响很小。DEHP的危害商值超过0.2,而致癌风险达2.67×10-6,其对儿童健康的影响需要得到重视。
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