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流向变换催化燃烧反应技术是一种较好的低浓度甲烷净化技术,适合于煤矿乏风流量大、甲烷浓度低的治理减排。本文以低浓度甲烷净化处理为研究对象,采用自制的小型流向变换反应装置开展了甲烷去除实验,并进行了中试研究。为实现系统主要功能和优化设计,提供了重要的理论和试验依据。 研究通过XRD、SEM等表征手段和甲烷去除效率实验相结合的方式,较为系统的考察了涂层料液固含量、活性组分Pd负载量和催化剂的制备方法与工序对甲烷催化燃烧整体式催化剂性能的影响。确定了最优催化剂配方及制备工艺,即以堇青石陶瓷蜂窝载体为第一载体,改性三氧化二铝为第二载体,负载1.5%贵金属Pd为活性成分,使用0.1%NaBH4对催化剂进行还原处理、焙烧。 将所制备的整体式催化剂应用于小型流向变换反应器,对低浓度甲烷流向变换催化燃烧的特性进行了实验研究。系统地考察了系统阻力特性、预热温度、空速、换向周期等对反应器操作性能以及甲烷转化率的影响。结果表明,换向周期、预热温度和空速是三个重要的操作参数,对反应器内温度的轴向分布影响显著,换向周期过长会导致过多热量移出反应器,有可能发生“熄火现象”,不同的预热温度会呈现不同的循环稳态。当催化剂预热温度为450℃,空速为15000h-1,换向周期为10min,甲烷初始浓度为0.2%时,甲烷转化率最高可达85%。 研究中针对1000m3/h的低浓度甲烷开展了流向变换催化反应研究。研究中通过方案设计和论证,建立了中试装置的工艺流程并确定了工艺条件,对主要工艺设备进行了设计与选型,同时采用计算机辅助监控系统对反应器进行控制,提出了一套完整的中试方案。结果表明,在甲烷浓度只有0.33~0.78%的条件下,当反应器预热温度达到500℃,换向周期为20min,该反应系统可实现自热燃烧,对甲烷去除率最高可达到90%。