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理论和实验研究发现高指数[110]和[111]取向钙钛矿异质界面及薄膜具有众多独特的性能，这些性能与钙钛矿氧化物的对称性以及晶格、电荷、自旋、轨道等自由度耦合会产生更加新颖的性能，从而为人们设计新型钙钛矿氧化物薄膜器件提供更多潜在的空间。理解和调控高指数取向钙钛矿薄膜相关的奇特性能，制备并认识其原子尺度结构特性是重要的前提。 探索高指数取向钙钛矿氧化物功能薄膜的界面及潜在生长缺陷结构和相关的应变弛豫机制，是进一步制备和研究应变调控下高质量的高指数取向钙钛矿铁电薄膜的理论及实验基础。为此本论文首先对常规取向(001) KTaO3单晶衬底材料进行了系统的研究。利用像差校正透射电子显微镜研究了其中析出相的界面结构特征，发现KTaO3晶体中的析出相主要为具有四方钨青铜结构的K6Ta10.8O30。这种析出相和KTaO3晶体具有12种取向关系，其中独立的取向关系有四种:(100)m//((31)0)p，[001]m//[001]p(OR1);(100)m//((13)0)p，[001]m//[001]p(OR2);(100)m//(001)p,[001]m//[310]p(OR3) and(100)m//((1)30)p,[001]m∥[310]p(OR4)。本文通过高角环形暗场扫描透射原子像确定了KTaO3基体和K6Ta10.8O30析出相界面的原子结构特征。这些界面既有共格界面也有非共格界面，对于非共格界面，我们发现了两种新型的面缺陷，一类是在基体/析出相界面形成的周期为3个钙钛矿单胞的有序的富Ta原子结构;另一类界面由面内相对位移为1/2a<110>的两层TaxOy原子柱构成。上述KTaO3晶体结构特征为优化特定应变调控下钙钛矿功能薄膜及高指数薄膜的制备奠定了技术基础。 在前期工作基础之上，本论文设计并利用脉冲激光沉积系统制备了不同失配应变条件下的具有不同厚度的[111]取向PbTiO3薄膜体系。利用透射电子显微学方法，我们首先发现大失配应变状态条件（-4.64％）下，PbTiO3/LaAlO3(111)薄膜遵循三维岛状生长模式;体系失配应变主要通过在界面处形成的高密度失配位错网络弛豫。失配位错柏氏矢量为a<110>类型，位错线沿面内三组不等价的<112>取向呈非均匀分布;薄膜中特定排列的铁电畴和界面层错对薄膜的失配应变弛豫也具有重要的作用;结合实验结果和理论分析我们认为上述新型的失配位错组态属于生长位错，在薄膜生长过程中直接在LaAlO3衬底表面随岛状薄膜形核而生成，并随岛状薄膜的横向长大而扩展。这些结果对于认识和理解高指数取向钙钛矿薄膜潜在的缺陷组态、失配应变弛豫机制以及薄膜生长模式具有重要意义。 利用像差校正透射电子显微学技术，我们发现在小点阵失配条件(-1.65％)下，高指数[111]取向生长的PbTiO3/SrTiO3薄膜体系界面与表面均为原子级平整度，不论薄膜内部还是PbTiO3/SrTiO3界面均无明显位错等结构缺陷。几何相位应变分析也显示，PbTiO3/SrTiO3界面处于完全共格状态。原子级定量研究分析显示，对于PbTiO3薄膜电镜样品，沿SrTiO3(111)表面两组典型低指数面内取向（<112>与<110>）显示出明显的面内应变弛豫各向异性:沿<110>方向观察时，样品面内{112}晶面处于完全应变状态;而从<112>晶带轴倾转30°至<110>方向观察时，面内晶面间距从界面起逐渐增大。这意味着同样的面内{112}晶面发生了应变弛豫，应变弛豫在离界面约6nm处达到峰值1.2％，同时产生约106/m的应变梯度。而直接从<112>方向观察或从<110>晶带轴倾转30°至<112>方向观察，样品面内晶面间距与STO衬底保持一致，即在{110}晶面未观察到明显的应变弛豫现象。这些结果对认识高指数取向四方铁电体薄膜内部的应变状态具有实用价值，对理解高指数钙钛矿铁电薄膜新颖功能和设计新型PbTiO3纳米阵列器件也具有技术指导。