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三氯乙烯(TCE)作为一种重要的挥发性有机溶剂，被广泛的应用到电镀、干洗、金属加工等工业中，其广泛的应用和不合理的排放，给土壤和地下水环境造成了严重的污染。近年来，纳米零价铁(Nanoscale Zero-Valent Iron，NZVI)因其较高的活性以及较强还原性而广泛应用于含氯溶剂，重金属等污染物修复中。但是，纳米Fe0对TCE反应性较低，反应速度比较慢，造成脱氯不完全，还会生成其它含氯副产物，对环境造成更大的危害。双金属纳米Pd@Fe能够将TCE完全转化为乙烯乙烷等最终产物，从而实现产物的彻底无害化。但是，双金属活化氢能力有限且贵金属易中毒也成为亟待解决的问题。金(Au)对钯(Pd)有很强的助催化作用，能够显著提高Pd的抗毒性及增强催化降解TCE的活性。但是，双金属纳米Pd@Au只有在以H2作为还原剂的体系中才能催化降解TCE。鉴于H2在水中的较低的溶解度以及极高的安全隐患，这在一定程度上限制了纳米Pd@Au的广泛应用。
然而，纳米Fe0会与水反应释放出大量的H2（纳米铁为58.3mg H2 kg-1Fe h-1，普通铁粉仅为5.8×10-2mg H2 kg-1Fe h-1），在纳米Fe0表面沉积适量的贵重金属如Pd、Ni、Cu等，其产氢速率相比纳米Fe0又会明显提高数十倍(1490mg H2 kg-1Fe h-1)。所以纳米铁完全可以取代H2提供Pd@Au催化降解TCE过程中所需的活性氢。
基于此，本文设想将纳米Fe0极强的产氢特性，Pd较高的催化特性以及Au的助催化特性结合起来，合成新型高效的纳米铁钯金三元复合材料，以期真正实现高效、快速、长久、稳定的地下水TCE原位修复。本论文的主要研究内容有以下四部分:
1.优化最佳制备方法:通过对先合成纳米铁后负载钯金的原位化学沉淀法以及先合成纳米钯金后与铁盐同步液相还原两种方法的筛选，最终确定以下方案作为本实验的首选，即先通过液相还原制备纳米铁，然后经化学沉淀法先后沉积金盐溶液和钯盐溶液获得三金属复合材料。制备原料选用氯钯酸溶液效果优于醋酸钯溶液，固定钯金质量和相对铁质量比为0.75wt％，即[m(Pd)+m(Au)]/m(Fe)=0.75％，当Pd∶ Au=2∶1时效果最佳。
2.对复合材料进行SEM、TEM、XPS、EDS、ICP-AES等手段表征，可以得到:反应形成的纳米三金属复合材料出现一定的团聚，与单金属球状纳米铁的团簇结构相比，三金属复合材料的形貌发生很大的变化，团簇结构消失，高度分散，并有颜色较深的晶体颗粒镶嵌其上，根据TEM照片放大倍数可以估算晶体颗粒的平均粒径为5-10nm;钯金在纳米铁上负载难以达到完全的均匀，且钯金掺入，使得铁在44.8°的衍射峰变的不明显;通过XPS手段进行表面价态分析，Pd2+与Au3+已变成Pd0以及Au0，零价态的Pd、Au出峰位置出现偏移，分析认为Au与Pd发生了相互作用，即Au有虏获Pd中电子的倾向，使部分Pd进入其晶格形成AuxPdy合金。
3.批实验确定三金属纳米复合材料去除TCE最佳实验条件。(1)固定钯负载率为0.35wt％(即m(Pd)/m(Fe)=0.35wt％，以下均同）不变，当Au的负载率为1.0wt％时，去除效果最好，TCE在5min时的去除率已经达到88.21％。(2)单因素分析确定出适宜的实验条件:调节溶液初始pH值为5.16，TCE初始浓度为15mg/L下，材料投加剂量为1.4g/L。反应随温度的提高而逐渐提高，以反应10min为例，当温度由5℃升到30℃时，TCE的去除速率由41.36％提高到81.79％。(3)在持续降解实验中，随着降解实验周期数的增多，TCE的去除效率逐渐下降，在进行第十个周期降解实验时，反应20min TCE的去除率降到73.82％，说明合成的三金属材料有很好的持续效能。(4)由动力学分析，得出假一级反应方程式呈现较好的线性关系，可见该催化还原过程符合假一级反应动力学，其中，1.4g/L的三金属去除40mL15mg/L的TCE条件下，三金属材料(Pd-Au@Fe)Kobs最大值(Au1.0wt％，Pd0.35wt％)是双金属材料(Pd@Fe，Au0wt％，Pd0.35wt％)Kobs的3.6倍。
4.(1)通过比较纳米Pd-Au@Fe与纳米Fe、Pd@Fe、Au@Fe、Pd@Au对TCE的降解效果，得出Pd-Au@Fe去除TCE的速率高于Pd@Fe去除TCE的速率，而纳米Fe、Au@Fe、Pd@Au在反应10min时对TCE的降解率基本为0，经分析，Pd-Au@Fe三金属完全能够将铁钯金各自的特性充分的展现，即Fe0作为产氢源、Pd作为活化氢位点，Au的助催化作用。(2)通过对比三金属纳米Pd-Au@Fe与双金属Pd@Fe降解TCE过程的色谱图，我们发现两种金属材料在降解TCE的具体路径上相似，如反应过程中都没有一氯乙烯与二氯乙烯的产生，随着反应的进行乙烯与乙烷的含量逐渐增加。此外，在Au的促进下，Pd-Au@Fe三元复合材料在乙烯加氢产生乙烷的能力以及TCE的脱氯速率均远远高于纳米Pd@Fe双金属。(3)分别借助理论推导以及电催化降解TCE的实验分析了Au在纳米Fe0腐蚀产氢过程以及Pd活化氢过程的影响，我们推测Au在整个过程中的具体促进机理如下:Au/Au3+因其较高的标准还原电位(1.002v)使得三金属体系形成更强的原电池效应，促使金属Fe0更快的释放电子并传递给质子，生成的原子氢迅速被Pd储存在晶格内，在Au的影响下，Pd晶格内储氢释放氢的平衡发生变化，推动原子氢饱和后发生溢流成为强还原性物质进而参与TCE的加氢脱氯过程。