论文部分内容阅读
半导体纳米晶体在太阳能电池,发光二极管,生物标记,光学检测等领域具有广阔的应用前景,多年来半导体纳米晶体一直是纳米领域的常青树。本论文聚焦于半导体纳米晶体的绿色可控设计制备与应用,研究工作包括水溶性量子点的大规模合成方法,新型硫源实现近红外纳米晶体的可控合成,核壳结构纳米晶体的制备,还开展了半导体纳米晶体在光学检测,太阳能电池和发光二极管方面的应用。主要工作和成果如下:
1.发展了一种连续化,快速的,大规模制备水溶性半导体纳米晶体的新方法。该方法中纳米晶体的生长速度比目前文献中报道的水相体系合成纳米晶体的所有方法都要快,整个晶化过程的时间为10秒钟。通过气流的流速和管式炉的温度的调节实现对量子点的发光峰位的控制。在一步反应内得到了具有窄的尺寸分布和高的量子产率的水溶性的纳米晶体,并证实了得到的纳米晶体具有CdTe/CdS核壳结构。
2.采用绿色,简单的方法实现了硒化铅和硫化铅近红外纳米晶体的尺寸和形貌可控合成。实验上使用单质硒粉和硫粉为硫源,取代昂贵有毒的三辛基膦硒和三甲基二硅硫醚。通过调节油酸和油胺的浓度得到了不同大小和形貌的硒化铅和硫化铅纳米晶体,其形貌有球形,立方和截角八面体,其尺寸可以在较宽的范围内(硒化铅6-25 nm,硫化铅10-80nm)调节。机理研究表明油酸和油胺在成核和生长过程起重要作用,从而实现了对形貌和尺寸的控制。
3.探索了一步法制备核壳结构量子点的合成新路线。反应中使用绿色的单质硒粉和硫粉做为硫源,通过控制体系的反应温度,一步法得到了量子产率高达50％的核壳结构量子点,并对量子点的相转移过程进行了优化。通过提高溶液的pH值,可以增加巯基丙酸和量子点表面的锌离子的反应活性,相转移后核壳结构量子点可以在水中很好地分散。
4.发展了一种简单,有效的基于水溶性量子点的检测方法,可以用于饮用水中甲醛含量的测定。该方法检测的甲醛浓度范围在0.1-10 ppm之间,检测限低于对饮用水中甲醛的限制浓度(2.6 ppm)。该方法能够将甲醛的浓度以光信号的形式表现出来,并且由于量子点的荧光强度和颜色随甲醛浓度的变化,最终的检测结果可以直接通过眼睛识别。
5.探索了CdTe量子点在太阳能电池和发光器件的应用。将CdTe量子点作为敏化剂和TiO2纳米管阵列一起构建敏化型太阳能电池,通过调节量子点的大小和后处理对光电池性能进行了优化。光电流从TiO2纳米管阵列测得的0.17mA/cm2增大到6 mA/cm2,通过量子点的敏化,光电流响应增大了35倍,表明CdTe量子点在太阳能电池中是一种非常有效的敏化剂。制备了基于CdTe量子点和InGaN LED的复合结构,结果显示InGaN LED的近紫外和蓝光发射不但可以作为白光的一部分,还能激发复合结构中量子点发光。CdTe量子点和InGaNLED复合结构得到了白光的显色指数可以达到92,该结果显示了量子点在白光LED中潜在应用前景。