高电击穿强度TiO2基介质陶瓷的制备及物性研究

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脉冲形成线是脉冲功率系统中极其重要的部件,是脉冲功率技术的一项至关重要的研究课题,随着脉冲功率系统紧凑和小型化的发展需求,对脉冲形成线提出了更高的要求。陶瓷介质由于具有优越的介电性能,成为脉冲形成线用材料的首选,但其当前的电击穿强度难以满足下一代脉冲功率系统的应用需求,因此,如何大幅度提高陶瓷的电击穿强度成为研究重点。本论文以具有优越介电性能的CaO-MgO-Al2O3-SiO2-TiO2(ASTO)陶瓷体系为研究对象,考虑到Ni2O3高温分解的特性,首次在ASTO陶瓷制备中引入Ni2O3,采用传统固相法制备Ni2O3掺杂ASTO陶瓷(x=02.5),研究Ni2O3掺杂对ASTO陶瓷烧结性能,晶相结构、显微结构和电学性能的影响规律。结果表明,当Ni2O3含量从0增加到2.5wt%,陶瓷的烧结温度从1280℃降低到1230℃,陶瓷致密度提高,体积密度从3.122 g/cm3提高到3.175 g/cm3。陶瓷内部晶相分布更为均匀,陶瓷的电阻率先增加,后减小,在x=2.0时,达到最高值2.82×1014Ω·cm,其电击穿强度也从未掺杂的40.9 kV/mm提高到82.1 kV/mm。陶瓷介电常数变化不大,介电损耗从0.0028(x=0)降低到0.0016(x=2.0)。为了深入理解Ni2O3掺杂提高ASTO陶瓷电击穿强度的物理机制,本论文利用阻抗谱法,将陶瓷的介电弛豫和电导统计结果抽象归功于晶粒、晶界和无定形相的贡献。当x=0,0.5时,阻抗谱显示两个半圆,代表晶粒和晶界的作用;当x≥1.0时,阻抗谱显示三个半圆,表明除了晶粒和晶界的作用外,还存在另外一种作用,结合XRD和SEM分析结果,我们认为来源于非晶相的贡献。随着Ni2O3含量的增加,晶粒的电导激活能先增大后减小,非晶相的激活能逐渐增大。当x=2.0时,晶粒和晶界的电导激活能达到最高,意味着此时陶瓷绝缘性能最佳,与其电击穿强度变化规律一致。此外,红外光谱分析表明,Ni2O3掺杂可以增强Al-O和Si-O键,当x=2.0,Al-O和Si-O键的振动偶极矩最小,化学性能最为稳定,从化学角度解释了此时陶瓷电击穿强度最佳的原因。采用液相包裹法优化粉体制备工艺,探索陶瓷制备工艺、显微结构和介电性能的内在规律和物理机制,大幅度提高陶瓷的电击穿性能,以期应用于下一代脉冲形成线。在固相法制备ASTO陶瓷的工艺和理论基础上,为进一步提高陶瓷的电击穿强度,研究液相包裹法制备核-双壳结构粉体工艺,调控ASTO陶瓷的显微结构。实验结果表明:当pH=10时,单层包覆和双层包覆的效果较好。与pH=7时包裹制得的陶瓷相比,pH=10时陶瓷内部各晶相分布更均匀。其电击穿强度是传统粉体工艺制备的陶瓷的1.4倍。
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