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以煤基合成气和焦炉煤气为原料，通过甲烷化反应生产替代天然气(SNG)是煤炭清洁利用的重要途径之一，引起了广泛关注，并得到一定的应用。甲烷化反应是强放热反应，工业上常用的绝热固定床甲烷化反应器面临绝热温升大、传热困难、催化剂易烧结等问题。而浆态床反应器以惰性液体为反应介质，具备快速传热、催化剂可在线更换、反应系统热稳定性高等优点，可以有效避免固定床反应器所面临的难题。因此，采用浆态床进行甲烷化反应是一条非常有潜力的工艺路线。但浆态床反应温度低，如何制备出低温高活性和高稳定性的甲烷化催化剂是浆态床工艺路线的研究重点。核壳结构催化剂由于具有独特形貌产生的空间限域效应，可以有效防止活性组分的团聚和烧结，同时还可以通过调控和改性核壳催化剂的壳层结构，增强催化剂的复合性能。 本论文以Ni基核壳结构催化剂为研究对象，将其应用于浆态床低温甲烷化反应中。通过对催化剂形貌结构调控，并结合催化剂评价结果和相关表征，对催化剂的构效关系以及失活机理进行了详细研究。主要研究结果如下: 1.采用改进的St(o)ber方法，可控制备出具有不同形貌的NiO@SiO2核壳结构催化剂。实验制备的核壳催化剂形貌规整、尺寸均匀，壳层间相互黏结，并出现多核包覆的现象。在相同的制备条件下，核颗粒粒径增大，其SiO2壳层的厚度随之增加。另外，NiO@SiO2核壳催化剂具有很好的热稳定性，经高温焙烧后，NiO核不会发生烧结。NiO@SiO2在还原后会在核与壳层间形成空隙，发生由Core-Shell到Yolk-Shell的形貌转变。 2.通过控制TEOS的添加量，可以有效调控核壳催化剂的壳层厚度。随着壳层厚度的增加，催化剂的比表面积也会有一定程度增加。但壳层厚度的增加会抑制反应物向壳内活性中心的传质，并导致催化剂甲烷化反应活性的下降。另外，催化剂壳层厚度的增加可以提高催化剂的稳定性，尤其是壳层厚度为19.6nm的NiO-500@4SiO2在反应30h后CO转化率基本稳定在23％左右，没有表现出失活现象。 3.考察了PVP的添加与否对NiO-500@SiO2催化剂形貌和低温甲烷化性能的影响。研究发现，未添加PVP制备的核壳催化剂会出现明显的多核包覆现象，且壳层间的黏结现象严重。表面活性剂PVP的添加有利于NiO纳米颗粒的分散，并减轻SiO2壳层间的交联程度。PVP也是一种造孔剂，可以有效增加催化剂壳层内的3nm左右的介孔。与添加了PVP的催化剂相比，未添加PVP的催化剂壳层中3nm左右的介孔的减少，可以抑制反应过程中Ni(CO)x的迁移，进而抑制Ni核颗粒的长大，提高催化剂的稳定性。但壳层中介孔的减少也会导致原料气传质过程被削弱，进而降低了催化剂的CO转化率。 4.NiO@SiO2在低温甲烷化反应过程中，由于CO与催化剂壳层内的Ni作用生成易迁移的Ni羰基化物种(Ni(CO)x)，导致部分催化剂的核壳结构遭到破坏，出现SiO2空壳。催化剂在反应后，Ni核颗粒发生长大，壳层中3-5nm的介孔明显减少，催化剂比表面、孔容都出现不同程度的下降，这些因素导致了催化剂的失活。