【摘 要】
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芳香醛是有机合成农药、医药以及香料等的重要中间体,传统合成芳香醛的方法不仅成本高,而且污染严重。开展新方法合成芳香醛对于我国经济发展具有重要意义。本文以过渡金属氧
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芳香醛是有机合成农药、医药以及香料等的重要中间体,传统合成芳香醛的方法不仅成本高,而且污染严重。开展新方法合成芳香醛对于我国经济发展具有重要意义。本文以过渡金属氧化物薄膜为催化剂,研究了芳香羧酸酯在常压下直接选择加氢,一步合成芳香醛的方法。本文首先用化学气相沉积方法制备了氧化锰薄膜,分别用XRD,TEM和SEM等手段进行了表征。用氧化锰薄膜催化剂,以对叔丁基苯甲酸甲酯为反应底物,在常压下,350~450℃范围内详细研究了对叔丁基苯甲酸甲酯的选择催化加氢反应,考察了反应温度(T),酯的液时空速(LHSV)和氢气的气时空速(GHSV)等因素对反应的影响,确定在最佳反应条件下(反应温度为380~400℃,酯的液时空速为5mL/h,氢气的气时空速约为20mL/min),对叔丁基苯甲酸甲酯的转化率91.6%,对叔丁基苯甲醛的选择性达到85.2%,催化剂连续运转600小时活性不下降。本文还用沉淀的方法,将氧化锰负载于γ-Al2O3、ZnO、MgO、CaO、TiO2、硅藻土等载体上,以对叔丁基苯甲酸甲酯为反应底物,进行了选择加氢研究。结果表明这些催化剂对于此反应都表现出一定的活性和选择性。同时以氧化锰薄膜为催化剂,在最佳操作条件下,研究了苯环上带有其它取代基的芳香羧酸酯的催化加氢反应,考察了取代基对催化剂加氢活性的影响,发现取代基供电性越强,芳香羧酸酯的转化率越高。
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