【摘 要】
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在太阳能驱动下,利用光催化技术将CO2转化为高附加值化学品,是实现CO2资源化利用的有效途径。该过程既能降低大气中CO2浓度,缓解温室效应;又可以合成化学燃料,弥补能源短缺。然而,目前光催化还原CO2的效率还比较低,难以满足工业化应用。在光催化反应体系中引入助催化剂是提高CO2还原效率的重要手段之一。因此,廉价、高效且稳定的非贵金属基助催化剂的研发对于提高光催化还原CO2效率具有重要的现实意义。本
【基金项目】
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973专项； 国家自然科学基金； “111计划”；
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在太阳能驱动下,利用光催化技术将CO2转化为高附加值化学品,是实现CO2资源化利用的有效途径。该过程既能降低大气中CO2浓度,缓解温室效应;又可以合成化学燃料,弥补能源短缺。然而,目前光催化还原CO2的效率还比较低,难以满足工业化应用。在光催化反应体系中引入助催化剂是提高CO2还原效率的重要手段之一。因此,廉价、高效且稳定的非贵金属基助催化剂的研发对于提高光催化还原CO2效率具有重要的现实意义。本论文围绕CO2的吸附与活化以及光生电荷的分离和迁移,从分子水平设计开发了四种新型过渡金属基助催化剂,系统研究其助催化CO2光还原性能。具体内容及结果如下:（1）以咪唑离子液体（Im）为结构单元,利用单体引发聚合-还原策略合成基于铜碳配位作用的铜离子液体配位聚合物Cu PIm。铜作为催化活性中心,PIm作为金属稳定剂和CO2吸附位点,二者协同催化CO2转化。构建以Cu PIm为助催化剂、Ru（bpy）32+为光敏剂、TEOA为电子供体、H2O和Me CN作反应溶剂的CO2还原体系,实现光催化还原CO2合成CO,研究不同金属含量Cu PIm助催化CO2光还原性能并提出反应机理。（2）以铜为电子给体（D）,1,4,5,8-四羟基-9,10-蒽醌（Ta）为电子受体（A）,利用自组装策略合成基于铜氧配位作用的具有D-A型线性“电荷传输通道”的配位聚合物Cu Ta。通过调变合成条件制备具有纳米球、纳米棒和纳米片结构的Cu Ta,并研究其对Ru（bpy）32+光还原CO2合成CO的助催化性能。研究结果表明,聚合物分子中的π-d共轭结构有利于光生电子的定向迁移,从而提高CO2光还原效率。（3）以钴为催化活性中心,四氮唑（Htta）为CO2吸附位点,利用自组装策略合成基于钴氮配位作用的配合物Co Htta。通过调控溶液的酸碱度,分别制备带状、六棱柱状和微球状CO2光还原助催化剂Co Htta。研究结果表明,六棱柱状Co Htta具有最优的CO2吸附与活化能力,因而表现出最佳的助催化CO2光还原性能。（4）在第（3）部分工作基础上,进一步设计开发基于钴氧配位作用的CO2光还原助催化剂。以Co Ox为催化活性中心,坡缕石（Pal）为CO2吸附位点,利用原位静电吸附沉积-焙烧策略构筑负载型复合助催化剂Co Ox/Pal。利用碱性载体Pal分散催化活性物种Co Ox,既能实现CO2分子的酸碱活化又可大比例暴露催化活性位点,从而提高CO2光还原效率。本论文的创新点:分别以铜、钴为催化活性中心,含碳、氮、氧的配体/原子为CO2吸附与活化位点,合成基于铜碳、铜氧、钴氮、钴氧配位作用的四种新型过渡金属基助催化剂Cu PIm、Cu Ta、Co Htta和Co Ox/Pal,提高光催化还原CO2合成CO效率。
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