形貌控制与过渡金属氧化物掺杂对Pt基催化剂性能影响的研究

来源 :北京工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:chrisl0708
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近年来,环境和能源问题日益加剧,人们一直在努力寻找一种环境友好且效率高的能量转化装置。燃料电池(Fuel Cell)是一种按电化学方式直接将化学能转化为电能的装置。它不经过热机过程,因此不受卡诺循环的限制,能量转化效率高(40%~60%),环境友好,几乎不排放氮氧化物和硫氧化物等废气。  商用燃料电池催化剂多采用铂基催化剂,而铂催化剂存在易腐蚀、寿命短等缺点。研究人员为此研究合成具有特殊结构的铂催化剂,或将铂与具有特殊功能的载体进行复合以期改善催化剂的性能和稳定性。  本文利用Pluronic F127作为结构导向剂和还原剂,通过调节起始反应溶液的pH值,回流制备不同形貌的铂催化剂。通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、傅立叶红外光谱分析(FTIR)、循环伏安测试(CV)、甲醇氧化(MOR)等表征和测试手段对合成的一系列铂催化剂进行表征。发现通过调节起始溶液的pH值,可以控制Pluronic F127在溶液中的浓度和存在状态,从而可以控制Pt颗粒的还原速度和生长过程。我们对合成的树枝状铂催化剂进行甲醇氧化测试,发现pH=8.0的样品和pH=3.0的样品表现出优于Pt Black的甲醇氧化催化活性。各pH值下合成的催化剂表现出了优于Pt Black的抗甲醇中毒性能。  本论文为了初步探索不同CeO2掺杂量以及掺杂CexZr1-xO2复合氧化物对催化剂催化性能和稳定性的影响,利用碱性沉淀和乙二醇回流的方法,制备了不同CeO2掺杂量的Pt-CeO2/C型催化剂和掺杂CexZr1-xO2复合氧化物的Pt-CexZr1-xO2/C型催化剂。对其进行电化学测试,我们发现掺杂CeO2的各催化剂表现出比Pt/C更高的甲醇氧化催化活性和抗中毒性能。CeO2掺杂量为15%和25%的催化剂表现出了优于Pt/C的稳定性。对掺杂CexZr1-xO2的催化剂进行电化学测试,我们发现其具有比Pt/C更好的甲醇氧化催化活性。而对掺杂15%CeO210%ZrO2和掺杂15%CeO215%ZrO2的催化剂进行循环伏安扫描老化后,我们发现其表现出比单独掺杂CeO2的Pt-CeO2/C催化剂更优异的稳定性。
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