【摘 要】
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该论文的工作主要分两部分,一是担载钒氧化物、铁钼复合氧化物催化剂及IB族金属催化剂的制备和其对乳酸乙酯氧化反应催化性能的考察,二是以异丙醇在金属催化剂上的脱氢、氧化
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该论文的工作主要分两部分,一是担载钒氧化物、铁钼复合氧化物催化剂及IB族金属催化剂的制备和其对乳酸乙酯氧化反应催化性能的考察,二是以异丙醇在金属催化剂上的脱氢、氧化脱氢为模型的反应动力学分析.该工作中首次将V/TiO<,2>催化剂试用于乳酸乙酯氧化反应,473K时反应的转化率达97%,选择性80%.相对于α-Al<,2>O<,3>、SiO<,2>等担载的钒氧化物,V/TiO<,2>是较好的催化剂,用微量量热法测定了催化剂的表面酸性及其与选择性关联,结果表明酸中心对丙酮酸乙酯的选择性是有害的.由于氧化物催化剂的表面性以避免,考察了担载Ag、Au催化剂上乳酸乙酯氧化脱氢反应性能,并表征了催化剂与氧的相互作用.为了较为深入地探讨反应机理,论文的第二部分着重运用近来发展起来的动力学分析(Microkinetic Analysis)方法对醇类的脱氢反应机理进行了分析.首先对该法作了简单介绍,然后将其初步试用于异丙醇与乳酸乙酯的直接脱氢反应.分析结果表明在临氧条件下反应的决速步有所变化,烷氧基脱α-H、产物的脱附等都对反应总包速率起控制作用,反应活性能大为降低.拟合所得氧氧的级数基本与实验值相同.最后通过与传统动力学研究方法比较,说明了动力学分析方法在催化剂设计方面可能发挥的重要作用.
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