基于席夫碱钯/铁双金属单层催化剂—制备、结构、催化动力学和协同作用的研究

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本文利用双金属协同作用通过掺杂非贵金属铁制备了排列有序的氧化石墨烯负载的席夫碱钯/铁双金属催化单分子膜(定义为GO@H-Pd/Fe),并利用多种检测手段对其进行表征。系统研究了该催化剂对Suzuki-Miyaura反应的催化性能、协同效应以及催化机理。具体研究内容与结果如下:1.我们以氧化石墨烯为载体,席夫碱为配体,通过自组装方法制备了排列有序的氧化石墨烯负载的席夫碱钯/铁双金属催化单分子膜(GO@H-Pd/Fe),并通过傅里叶变换红外(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子衍射(XPS)、扫描电子显微镜-X射线能谱分析(SEM-EDX)、透射电子显微镜(TEM)、电感耦合等离子体光谱(ICP-AES)、BET比表面积测试法与电化学交流阻抗(EIS)对该催化剂进行表征。2.以Suzuki-Miyaura反应为反应模板,研究了GO@H-Pd0.10Fe0.90的非均相催化性能。研究结果表明:GO@H-Pd0.10Fe0.90具有高催化活性和良好的稳定性,催化剂可以循环使用9次;催化剂失活是金属活性中心的流失和聚集造成的。3.通过动力学研究、热过滤测试、催化剂中毒实验、ReactIR、XPS、DFT表征手段探究了非均相催化机理:通过双金属协同效应形成了以Pd0为中心的类似于原子簇的催化活性中心,有效的提高了催化活性。
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