钙钛矿型催化剂催化湿式氧化处理煤化工废水

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煤化工废水是由煤气化废水深度处理工艺段中经膜分离产生的浓盐水,具有盐分高、有机物浓度高、色度大等特点,无法直接排放或生化处理。同时严格的环保政策给膜浓缩液的处理带来极大的压力和挑战。煤化工废水的处理是一个世界性难题,回灌法、蒸发法、混凝法等传统处理煤化工废水的方法均达不到理想的效果。  高级氧化法具有氧化效率高、反应速度快、二次污染少等优点,被广泛应用于难降解有机废水的处理。其中,催化湿式过氧化氢氧化技术(CWPO)是当前针对难降解有机废水处理的一种有效的高级氧化技术。但是CWPO对于污染物浓度高、盐含量高的膜浓缩液的处理的研究还较少,主要瓶颈在于反应体系中缺少耐酸、耐高温、耐中毒、抗溶出性强的催化剂。鉴于此,本文采用“溶胶凝胶-浸渍”法制备出负载型高效催化剂LaFe0.9Mn0.1O3/CeO2,并进行制备条件优化和催化剂的表征实验,实验结果表明催化剂焙烧温度为900℃时催化效果最佳;CeO2表面的复合金属氧化物LaFe0.9Mn0.1O3结构为标准的钙钛矿结构,且分布均匀,生成的晶粒细小,晶粒间界面清晰;催化剂的铁元素和镧元素均存在两种离子价态,催化活性较高;催化剂稳定性好,可循环使用,满足技术需求。  本文选用制备的催化剂进行催化湿式氧化煤化工废水,对比了不同氧化方法对处理效果的影响,并进行了催化湿式氧化煤化工废水的单因素实验。确定了各因素的最佳反应条件,并利用所得结果进行响应面优化实验,拟合出二阶回归模型,分析了各因素间的交互影响,根据处理效果及运行成本需求,响应面优化出最佳条件为反应温度145℃、双氧水投加量1.35 mL(H2O2投加量3.21 g/L)、催化剂投加量0.26 g(质量浓度1.3 g/L)、反应压力1 MPa,目标处理效果COD去除率为85.5%。最后分析了氧化出水可生化性,结果表明氧化出水可生化性大幅提升,经生化处理后有机污染物基本被去除,出水各指标均达到GB16171-2012炼焦化学工业污染物排放标准的要求,技术具备良好的性价比。
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