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长链正构单烯烃(C10=-C13=)是合成高级脂肪醇和生产合成洗涤剂中间体烷基苯的主要原料。在长链正构烷烃脱氢产物中总是不可避免地含有少量的长链正构双烯烃,而双烯的存在会对单烯的后续烷基化过程和产品质量产生很不利的影响。因此,研究长链正构双烯/单烯共存时的双烯选择加氢是一个具有重要科学意义和应用价值的研究课题。
本工作采用长链正构(C11-C13)双烯选择性加氢反应性能评价结合X-射线粉末衍射、透射电子显微镜、CO吸附-程序升温脱附、CO吸附-红外光谱、电子顺磁共振和X光电子能谱等多种物理化学手段,研究了负载型钯催化剂和钼基催化剂组成、结构与长链正构双烯选择性加氢催化性能。通过添加Pb和Ti等助剂组分和采用纳米TiO2为载体,显著地提高了负载型钯催化剂的长链正构双烯选择性加氢催化性能,并且对负载型钯催化剂金属-载体强相互作用与长链正构双烯选择性加氢催化性能之间的关系进行了较深入的探讨。本工作还研究了氮化钼和碳化钼的制备化学,探讨了氮化钼和碳化钼催化剂的长链正构双烯选择性加氢催化性能,并与钼组分的电子状态进行了关联,初步揭示这类新型长链正构双烯选择性加氢催化剂的特点。本项研究结果表明纳米TiO2为载体的负载型钯催化剂和氮化钼、碳化钼催化剂可望用于长链正构双烯选择性加氢工业过程。
本工作所获研究结果不仅丰富和发展了选择性加氢催化作用理论,而且为开发具有自主知识产权的高选择性加氢新型催化剂提供了科学依据。