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膜分离技术是一种新型的气体分离技术,具有低能耗、投资少、设备简单等优点。气体膜分离技术的发展面临着膜机械强度差、渗透通量低、选择性低等挑战,而克服这些挑战的一个方法是开发高透气性、高选择性、耐高温、抗化学腐蚀性的新型膜材料。石墨烯基材料是一种新型纳米碳材料,由于其独特的二维平面结构,仅一个原子层的厚度,具有良好的柔韧性、优异的机械性能和化学稳定性,被认为是一种理想的膜材料。石墨烯组装膜是由石墨烯材料纳米片基元构成,在气体分离领域具有良好应用前景。本文以不同粒度的天然石墨为原料,采用改进的Hummers法制备氧化石墨烯（GO）,利用FT-IR、XRD、UV-Vis、TEM和AFM等手段对GO的结构及表面性能进行表征,并以此为前体制备石墨烯组装膜。首先,采用真空过滤法,以微孔滤膜为支撑体制备GO复合膜,考察了制备工艺及不同微孔滤膜对GO复合膜的形貌及气体分离性能的影响。其次,以石墨烯为主体,聚酰胺酸（PAA）为添加组分,采用溶剂蒸发自组装法制备PAA/GO杂化膜,经炭化得到柔性的石墨烯炭膜。考察了原料及制备工艺对石墨烯炭膜气体分离性能的影响,并借助于XRD、SEM对其微观结构进行表征。得到如下结果：1、采用改进的Hummers法制备的GO均为单分子层厚度；原料粒度对GO片层尺寸有很大的影响,GO片层尺寸随原料粒径的减小而减小。2、采用真空抽滤法在微孔滤膜上可以制备得到表面均一的GO复合膜。随GO用量减少,GO复合膜的CO2渗透量增大,但GO层表面会出现针眼；改变抽滤真空度或静置沉降时间可以改善避免针眼的出现。微孔滤膜的种类对GO复合膜的CO2渗透量影响较大,渗透量随滤膜孔径减小而减小；所制备的GO复合膜对气体的渗透机制为努森扩散机理。3、采用溶剂蒸发法制备石墨烯炭膜具有良好的柔韧性,且易大面积成膜；石墨烯炭膜中石墨烯层与碳分子筛（CMS）形成类珍珠层状结构,并表现出优异的CO2/CH4分离性能,CO2通量最高可达1493 Barrer, CO2/CH4选择性为34.45。PAA掺杂量的增加,有利于提高石墨烯炭膜的CO2通量和CO2/CH4选择性；且PAA的种类对所制备的石墨烯炭膜气体渗透性能有一定影响；提高炭化温度石墨烯炭膜的CO2/CH4选择性增加,而CO2通量则先增大后减小；降低GO片层尺寸有利于提高石墨烯炭膜的CO2通量。