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作为碘的唯一长寿命放射性同位素,目前环境中的129I主要来源于人类核活动,尤其是欧洲核燃料后处理厂的排放。由于碘具有易挥发、高水溶性以及129I半衰期长的特点,使得129I成为一种理想的环境示踪剂,不仅可用于核环境安全的监测,也越来越多的应用于环境过程示踪,如碘的大气传输和地球化学循环研究。由于淡水样品(如降水、河水等)有机碘含量比较高,在分析129I时需要先将有机碘转化为无机碘,然后采用合适的分离富集方法对碘进行分离和浓集,最后选择合适的测量方法进行测定。本文采用氧化分解有机碘结合溶剂萃取分离降水中的碘,运用加速器质谱(AMS)与电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)方法分别测量129I和127I含量。本工作分析了西安地区2008~2016年时间序列降水中129I的水平,研究了127I和129I水平随时间的变化,分析了西安地区降水中129I的来源,讨论了影响碘同位素变化的原因。结合胶州2016年降水样品中的129I分析,探讨了西安和沿海地区碘同位素差异的原因。主要研究结果如下: 西安地区2008~2016年月降水中127I浓度为0.63~22.45μg/L,几何平均值为3.88μg/L;129I浓度为(0.33~266.78)×107atoms/L,波动幅度很大,几何平均值为8.98×107atoms/L;129I/127I比值为(0.89~60.52)×10-9,几何平均值为4.92×10-9。 西安地区降水中129I水平比人类核活动前海水样品高2个量级以上,高于核活动前陆地环境129I水平1个量级以上,比欧洲地区降水中129I水平低1个量级以上,但与同纬度但远离核燃料后处理厂的其它地区水平相当。 2008年以来西安地区降水中的129I,主要来源于欧洲核燃料后处理厂的排放和长距离传输,包括海洋排放的129I的二次释放。另外沉降于地表土壤和植物中129I的再释放也是降水中129I的一个重要来源。 福岛核事故期间,西安月降水中没有检测到明显升高的129I水平。这主要与福岛核事故期间福岛地区主导的西风向导致放射性污染物在我国极低的沉降量有关,另外福岛核事故排放的129I与欧洲核燃料后处理厂排放量相比较低,西安具有较高的129I环境本底也是一个重要原因。 西安地区时间序列降水中127I和129I浓度呈现明显的季节变化规律:冬春季节(12~4月)高,夏秋季节(6~9月)低。但127I和129I的变化并不完全同步,其差异主要与两者的来源不同有关。夏季碘同位素含量低主要与降水量多等气象因素有关。冬季大量化石燃料的燃烧导致的稳定碘释放,是冬季127I含量高的一个主要因素。129I浓度变化主要与其来源有关,HYSPLIT气团后向运动轨迹表明,导致高水平129I降水的冬季气团主要来源于欧洲,而导致低水平129I降水的夏季气团主要来源于太平洋和印度洋。另外,土壤和植物中129I通过生物化学作用的释放是夏季降水中129I的主要来源。 连续降水样品中127I和129I浓度随降水的进行而逐渐下降,表明在降水过程中,云下冲刷作用比云内雨除作用更显著。同时,降水过程中碘形态的变化以及不同碘同位素形态的差异会对碘的清除过程产生很大影响。 胶州地区2016年4~8月降水中127I浓度为0.77~2.89μg/L,平均浓度为2.11μg/L;129I浓度为(3.93~14.53)×107atoms/L,平均浓度为8.60×107atoms/L;129I/127I比值为(3.75~11.81)×10-9,平均值为9.23×10-9。胶州地区127I水平与西安地区相比无明显差别,可能原因是西安采样点位于市区,而胶州采样点位于郊区,采样期间碘的人为源的影响与海洋源的影响相当。胶州降水中129I浓度低于同期西安的129I浓度,HYSPLIT后向轨迹分析结果表明胶州春季气团主要来源于欧洲,而夏季主要来源于太平洋;虽然西安与胶州两地的气团来源相似,但由于位置的差异,导致其结果不同。