棉纤维及聚丙烯腈静电纺丝纳米纤维表面润湿改性与油水分离研究

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水是自然界宝贵的不可再生资源之一,然而由于工业生产和家庭生活所产生的油水混合物规模的持续增加,对生态环境与人类健康造成了极大威胁。油水混合物的有效分离已成为科研工作者的一项迫切挑战;棉织物由于其本身可提供微观粗糙度,天然的高孔隙率可确保流体自由通过,加之可降解特性,近年来被广泛应用于油滴粒径>150μm的浮油分离。静电纺丝纳米纤维膜具有高的孔隙率、大的比表面积、连续互通的孔道,形态与润湿性可调控等优点,在液滴粒径<20μm的水包油型乳液分离中具有应用价值。本文分别以棉织物以及静电纺丝纳米纤维薄膜为基底,通过化学浸渍表面改性技术,制备出了可用于游离油与水包油乳液分离的纳米复合薄膜材料。本论文主要研究内容如下:(1)耐苛性可降解棉纤维的无氟化超疏水改性与油水分离性能为了制备不含氟、可降解且可有效分离浮油的分离膜材料,以原料易得的棉织物为基底,用Zn O纳米棒对其进行表面粗糙化处理,采用不含氟的低表面能物质SA进行包覆,制备得到Zn O/SA改性超疏水棉织物。以X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、原子力显微镜(AFM)和傅立叶红外光谱(FTIR)等对所制备Zn O/SA改性棉织物的形貌和结构进行了表征。结果表明,Zn O纳米棒与SA通过化学键合作用牢固地附着在棉织物表面,形成接触角为164°的超疏水涂层。该涂层不仅在恶劣的化学环境下具有良好的耐久性,还具有良好的抗紫外线辐射能力以及对多种液体的自清洗性能。Zn O/SA改性棉织物对多种含量有粒径大于150μm油滴的油水混合液具有较高的分离效率。即使经过10个周期的分离实验,其分离效率仍保持在95.5%。此外,Zn O/SA改性棉织物还具有出色的降解性能。(2)PDA@PAN静电纺丝纳米纤维膜的制备与水包油乳液分离性能在油水分离领域,含油粒径小于20μm油滴的水包油乳液分离是目前的研究重点和难点,棉织物的孔隙太大很难将其分离。本章首先采用静电纺丝法制备出亲水性的聚丙烯腈(PAN)纳米纤维,然后通过控制多巴胺的自聚合反应,生成低密度附着的聚多巴胺(PDA)纳米簇,得到PDA@PAN静电纺丝纳米纤维膜。通过SEM、EDX、XPS、FTIR等进行结构与形貌表征,利用总有机碳(TOC)分析仪测试了分离前乳液与分离后滤液的TOC值,以探究该薄膜的分离效率。结果表明PDA@PAN静电纺丝纤维膜具有超亲水性和水下疏油性能,制备的薄膜对于正己烷/水,正十二烷/水和正十六烷/水的乳液体系具有良好的分离性能。经过10次循环分离后,薄膜分离的流动通量没有明显降低,滤液TOC值也没有显著升高,证明其具有良好的可重复使用性。(3)TA-APTES@PAN静电纺丝纳米纤维膜的制备与水包油乳液分离性能为解决PDA在PAN纳米纤维上涂覆率低的问题,本章通过静电纺丝法制备了形貌规整的PAN纳米纤维,然后利用单宁酸(TA)中的邻苯二酚可以和3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)的水解产物发生迈克尔加成以及席夫碱反应,生成了TA-APTES纳米微球,密集附着于PAN纳米纤维表面及纤维膜的三维孔穴中。结果证实该薄膜具有超亲水-水下疏油性以及对水包油乳液的优异分离性能,与第三章PDA@PAN纳米纤维膜相比,无论是流动通量还是分离效率都有所提高。经过10次循环分离使用后,滤液中的TOC值没有明显增加,流动通量也没有明显降低,表明该薄膜具有优异的循环使用性能。此外,还发现其对有机染料溶液也具有一定的分离作用,从而展现出广泛的油水分离适用性和极佳的应用前景。(4)GA-APTES@PAN静电纺丝纳米纤维膜的制备与水包油乳液分离性能相对于TA分子中的邻苯二酚,本章采用具有邻苯三酚基团的没食子酸(GA)作为修饰剂,以进一步提高薄膜超亲水性和底材结合牢固度。对所制备GA-APTES@PAN静电纺丝复合纳米纤维膜进行了形貌结构表征、乳液分离性能测试和有机染料去除实验。结果表明,与GA-APTES@PAN薄膜相比,GA-APTES@PAN具有更为优异的乳液分离能力、循环使用性能和有机染料去除能力。
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