【摘 要】
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随着工业化进程的发展,有机物肆意排放所造成的水污染问题已经给人类的生活环境和身体健康带来了潜在的危害,并且由于污染物种类繁多,传统的水污染治理方式已经不能高效、环保地对污染物进行干预和控制。因此我们将研究的重点转向异相光芬顿这一降解手段,即利用光催化剂在光照条件下能够产生电子-空穴对这一特性,分别与过氧化氢和氧气反应生成强氧化性的物质——羟基自由基和超氧阴离子,进一步降解有机污染物,生成二氧化碳和
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随着工业化进程的发展,有机物肆意排放所造成的水污染问题已经给人类的生活环境和身体健康带来了潜在的危害,并且由于污染物种类繁多,传统的水污染治理方式已经不能高效、环保地对污染物进行干预和控制。因此我们将研究的重点转向异相光芬顿这一降解手段,即利用光催化剂在光照条件下能够产生电子-空穴对这一特性,分别与过氧化氢和氧气反应生成强氧化性的物质——羟基自由基和超氧阴离子,进一步降解有机污染物,生成二氧化碳和水等终产物,达到完全矿化的目的。由于铁氧化物的半导体特性,使其具有较好的光催化性能;另一方面,稳定的化学性质、良好的铁磁性、可回收再利用等优点,也赋予其较高的使用效率。因此本课题以铁酸钴作为基材,负载不同类型的有机半导体材料,进一步提高本征半导体的光催化性能和化学稳定性。本文所选用的有机半导体分别为聚苯胺（PANI）,聚吡咯（PPy）以及氮化碳（g-C3N4）。（1）首先利用原位芬顿溶出聚合法,使聚苯胺生长于铁酸钴上,构成以铁酸钴为核的核壳结构,然后通过改变不同的反应条件,分别探索了盐酸浓度、过氧化氢浓度、苯胺浓度对催化剂催化能力的影响。结果表明,H2O2加入量为2 m L、CoFe2O4与单体苯胺的比例为1:2、HCl加入量为1 m L时,复合材料的催化性能达到最优。但该方法合成出的CoFe2O4@PANI结合能力较弱,在经过超声搅拌等过程后,PANI出现脱落的现象,导致复合材料的光催化稳定性较差,五次循环后光芬顿效率仅为初始值的66%。（2）为了提高光芬顿性能的稳定性,我们将上述有机半导体PANI替换为PPy,采用同样的合成手段将聚吡咯包覆于铁酸钴的外层,形成均匀稳定的核壳结构。该复合材料兼具铁酸钴和聚吡咯的特性,能够在光照条件下产生光生电子,且聚吡咯的存在提高了电子的迁移效率,同时有效防止了金属离子的溶出,达到了高效环保的目的。通过大量的重复实验证明,CoFe2O4@PPy具有稳定的化学性能,能够降解多种有机污染物。经过两小时的光芬顿作用,5 mg/L的罗丹明B可被完全降解,且五次循环后,CoFe2O4@PPy的降解效率仍维持在90%左右,这得益于铁酸钴与聚吡咯的协同作用,CoFe2O4充分利用了PPy的富电子性和多重氧化还原平衡特性,通过促进电子转移来增强光芬顿活性。（3）此外,我们还采用两步法合成了氮化碳与铁酸钴的复合材料用于光催化。首先,通过液相沉积法将铁酸钴的前驱体沉积于氮化碳上,然后将混合物进行高温煅烧,生成的含铁氧化物生长于氮化碳上,其中含铁氧化物为铁酸钴和氧化铁的混合物,这是由于铁元素与钴元素的Ksp（沉淀平衡常数）不同所导致的。此制备方法操作简单,获得的复合材料催化效率高,且具有一定的磁性,经过可见光照射两小时后,能够将有机物完全矿化,且稳定性非常高,五次循环后的降解效率高达98%。与CoFe2O4@PANI,CoFe2O4@PPy相比,Fe2O3/CoFe2O4@g-C3N4只需在可见光照射的条件下,即可完成有机染料的光降解过程,节约了光芬顿试剂的使用,同时也保证了光降解过程的彻底性和稳定性。
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