【摘 要】
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传统的V2O5/TiO2催化剂具有较高的催化活性,但在烟气中存在有害物质(如碱金属)的场合(如焚烧炉或以生物质为燃料的火电厂)其活性迅速降低,表现出严重的失活现象；对于碱金属造成催化剂化学性失活的原因也尚未有明确一致的观点。因此,为开发更适用于实际工业应用的脱硝催化剂,实验研制了系列催化剂并对其催化活性和抗中毒性能进行了研究。采用溶胶-凝胶法制备出不同配比的V2O5/TiO2-SiO2催化剂,运用
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传统的V2O5/TiO2催化剂具有较高的催化活性,但在烟气中存在有害物质(如碱金属)的场合(如焚烧炉或以生物质为燃料的火电厂)其活性迅速降低,表现出严重的失活现象；对于碱金属造成催化剂化学性失活的原因也尚未有明确一致的观点。因此,为开发更适用于实际工业应用的脱硝催化剂,实验研制了系列催化剂并对其催化活性和抗中毒性能进行了研究。
采用溶胶-凝胶法制备出不同配比的V2O5/TiO2-SiO2催化剂,运用BET、XRD、FT-IR、TPD对催化剂的物理化学性质进行表征,结果表明TiO2-SiO2复合载体的比表面积远高于纯TiO2,且随着SiO2含量增加而增大达125～413m2g-1;复合载体中的SiO2能够有效抑制锐钛型TiO2晶粒长大；TiO2和SiO2复合后显示出显著增强的酸性,包括Lgwis酸和Bronsted酸,V2O5/TiO2总酸量仅为0.083 mmol/g,而载体中含50％SiO2的催化剂(V5ST)表面总酸量高达0.396mmol/g,且其B酸位的稳定性优于其它催化剂,在典型SCR反应温度350℃下Lewis酸十分稳定,Bronsted酸仅稍有减少。
在系列不同配比的催化剂中,V5ST催化剂具有最佳的催化活性,300～400℃内具有90％以上的NO脱除率,且在24小时持续反应过程中活性非常稳定,即使在较高空速18000 h-1的条件下,在300～350℃仍具有85％以上的NO脱除率；碱金属K和碱土金属Ca均会造成催化剂中毒,其中K所引起的催化剂失活更为严重。K(Ca)含量变化对NO转化率影响非常显著,随着K(Ca)/V摩尔比的增大,催化剂失活程度不断加重。
V5ST表现出优于传统催化剂V2O5/TiO2的SCR活性和抗中毒性能,究其原因可能跟其本身表面酸有密切的联系,催化剂表面酸对NH3吸附过程对SCR反应非常关键。此外,在催化剂抗中毒性能试验中,发现碱金属K预中毒后催化剂表面总酸量明显降低,V5ST催化剂表面NH3的吸附量从0.396 mmol/g减少至0.23 mmol/g,在相应的Lewis酸和Bronsted酸位(尤其)上NH3吸附量明显减少。因此,可认为其中毒机制主要是减少B酸量并钝化B酸位致使催化剂表面对NH3的吸附能力减弱,进而降低SCR活性。
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