【摘 要】
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汞作为一种有毒重金属,随着自然和人类活动不断在环境中循环,对生态环境产生了持久且严重的破坏。人为汞排放的主要来源为燃煤电厂烟气,烟气中的汞的存在形态主要有Hg0、Hg2+
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汞作为一种有毒重金属,随着自然和人类活动不断在环境中循环,对生态环境产生了持久且严重的破坏。人为汞排放的主要来源为燃煤电厂烟气,烟气中的汞的存在形态主要有Hg0、Hg2+和Hg（p）。现有污染物控制装置对汞有一定的脱除效果,国外通常采用的工业方法为活性炭喷入式脱汞,但存在成本高、回收难等问题。因此,研究开发更加高效、廉价和可回收的燃煤烟气汞脱除吸附剂是当务之急。煤燃烧产生的飞灰是燃煤烟气副产物之一。飞灰中含有一定量的磁珠,因其具有超顺磁性,可作为吸附剂的磁性载体。本文采用磁选法从飞灰中分离磁珠（MF）,针对原始磁珠脱汞效率低且磁性相对较弱等问题,分别采用溶胶-凝胶法、浸渍法对其进行FeCl3·6H2O和Cu（NO3）2·3H2O改性,制备Cu、Fe改性和Cu-Fe共同改性磁珠吸附剂。在固定床反应系统中评价了改性后磁珠的Hg0脱除性能,并研究了吸附剂的制备条件和反应条件对吸附剂磁性的影响。通过TG/DTG、XRF、XPS、XRD、PPMS-VSM和氮气吸附-脱附等表征方法,对磁珠吸附剂物理化学特性进行分析。研究结果表明,在反应温度200 ℃,BFG（N2+5%O2+12%CO2）气氛下,Cu-Fe改性磁珠吸附剂的脱汞效率和磁强度有了明显提高。焙烧温度为400 ℃时,吸附剂的脱汞效率最佳,而且磁性提高也较为明显。当改性溶液Cu:Fe为1:2、磁珠上的载Cu量为6wt%时,吸附剂的脱汞效率高达97%。在100-350 ℃范围内,脱汞反应所需时间（Hg0脱除效率达到80%）随反应温度的升高而减少,在300 ℃时仅需3s。烟气组分对吸附剂Hg0脱除性能的影响研究表明,HCl显著缩短了所需时间,而NO和SO2延长了所需时间。Cu（6）Fe-MF的磁性在含有HCl或SO2的气氛中显着减弱,但在NO气氛中增强。低Cu-Fe负载量吸附剂在含HCl气氛下也有很好的脱汞性能;低浓度NO（100400 ppm）促进脱汞,高浓度NO（800 ppm）则起抑制作用;在SO2气氛下,吸附剂初始脱汞效率表现为降低-提高-降低,但整体脱汞效率降低。Cu（6）Fe-MF吸附剂在模拟烟气气氛中脱汞反应10h,保持良好的Hg0脱除效率和磁性。结合实验和表征分析发现,Cl为吸附剂表面主要的脱汞活性物质,Cu脱汞活性大于Fe。对于Cu-Fe共负载吸附剂,由于Cu、Fe和Cl之间的相互作用使Cl有更强的氧化性,从而使吸附剂有更好的脱汞性能。HCl对提高Cu（6）Fe-MF吸附剂的脱汞效率非常有利。进一步采用HCl对吸附剂进行预处理（10 ppm HCl气氛50 ℃下预处理1h）,发现吸附剂在50、200、350 ℃都有很好的脱汞效率。
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