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卤化烃类尤其是易挥发性氯化烃类对环境存在着持久性的污染,开展对氯代烃类的催化燃烧研究具有重要的环保意义。本文以三氯乙烯(TCE)的催化燃烧为模型反应,在Pt/MCM-41系列催化剂上,考察了TCE燃烧活性、选择性、稳定性,研究催化性能和表面结构的关系。本文的工作分为两个部分。
第一部分采用水热晶化法合成全硅MCM-41介孔分子筛,用磷酸进行后修饰改性,先后负载Pt活性组分,设计制备兼有氧化功能和酸催化功能的催化剂。用XRD、NH3-TPD、XPS和In-situFT-IR研究了磷酸含量对载体MCM-41介孔分子筛结构和表面酸量的影响以及Pt与载体表面物种的相互作用。实验结果表明,磷酸改性后的MCM-41具有弱的B酸;Si/P大于50时,MCM-41表面磷物种可以抵御在Pt负载时H2PtCl6的攻击,提高介孔结构的稳定性;还发现P=O对Pt有电子效应,使Pt的化学价态上升。
第二部分通过对不同硅磷比MCM-41介孔分子筛、ZSM-5分子筛、氧化铝及其Pt负载的催化剂三氯乙烯催化燃烧活性考察,探讨了催化剂的酸性对三氯乙烯催化燃烧活性的影响,结果表明催化剂的酸性能够提高TCE燃烧的低温转化率,而高氧化态的Pt表现出非常高的TCE高温氧化活性,金属态的Pt活性低下。In-situFT-IR研究表明TCE能在酸性位发生吸附;氧能促进TCE在Si-OH上的吸附。TCE-TPD-MS结果显示Pt催化剂活性下降与催化剂表面结碳有关。