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氮化硅(Si3N4)陶瓷作为一种重要的结构陶瓷材料,具有优良的耐磨损、耐腐蚀、耐高温性能以及良好的抗热震性能,广泛应用于航空航天、机械、电子电力、化工等领域。在氮化硅陶瓷材料的制备过程中,添加剂的选用与烧结工艺起到至关重要的作用。有效的烧结助剂不但可以改善氮化硅陶瓷的显微结构、提高氮化硅陶瓷的性能,而且可以降低高性能氮化硅陶瓷的制备成本。气压烧结工艺最大的优势是可以以较低的成本制备性能较好,形状复杂的产品,并实现批量化生产。此外,气压烧结工艺可制备助烧剂含量低、晶界玻璃相少、高温性能良好的Si3N4陶瓷材料。放电等离子烧结(SPS)是一种相对较新的烧结技术,它可以将陶瓷、金属等粉体在较低的温度下快速致密化。 本文致力于研究烧结助剂,烧结方法等因素对氮化硅陶瓷的影响。实验选择高α-Si3N4为烧结原料,以MgO、Al2O3、CeO2、Yb2O3为烧结助剂,采用气压烧结与SPS烧结制备出不同烧结助剂成分与含量的高致密氮化硅陶瓷材料。本文通过对所制备氮化硅陶瓷材料进行相对密度测试、力学性能测试、物相分析、微观形貌观察,研究烧结方法、烧结工艺及烧结助剂含量变化对氮化硅陶瓷材料晶界相构成、相变率及晶粒尺寸的作用机理;并通过对材料性能的系统测试,考察不同烧结方法的条件下,烧结助剂种类及含量对材料力学性能的影响规律。 实验结果表明:以Yb2O3-Al2O3体系为烧结助剂,采用气压烧结制备氮化硅陶瓷,随着烧结温度的增加,氮化硅的致密度、抗弯强度、断裂韧性和硬度均呈现先增加后降低的趋势,失重率呈现一直升高的趋势。当烧结温度为1780℃时,所得氮化硅烧结体体积密度(3.31g?cm-3)、抗弯强度(967.2MPa)、断裂韧性(8.9MPa?m1/2)和硬度(17.1GPa)达最大值,且晶粒以长柱状的β相为主;样品经过高于或等于1700℃烧结温度烧结,α相可完全转化为β相,β-Si3N4晶粒的平均长径比达12.31。 以MgO-Al2O3-CeO2复合体系为烧结助剂,采用放电等离子烧结工艺制备了氮化硅陶瓷。当混合粉体的组分为Si3N4:MgO:Al2O3:CeO2=91:3:3:3、烧结温度为1600℃时,所得氮化硅烧结体相对密度(99.70%)、硬度(18.84GPa)和断裂韧性(8.82MPa?m1/2)达最大值,且晶粒以长柱状的β相为主,α-Si3N4→β-Si3N4相转变率达93%;当混合粉体的组分为Si3N4:MgO:Al2O3:CeO2=88:4:4:4、烧结温度为1600℃时烧结体抗弯强度(1086MPa)达最大值。 以Yb2O3-MgO和CeO2-MgO为助烧剂,采用气压烧结法制备Si3N4陶瓷,YbM和CM两者的相转变率、线收缩及相对密度差别不明显,CM体系的热导率稍大于YbM体系;采用SPS烧结法,YbM体系的Si3N4陶瓷样品的抗弯强度、断裂韧性和硬度均大于CM体系。且大于采用气压烧结法制备Si3N4陶瓷,断裂韧性沿晶断裂为主,主要增韧途径为裂纹分叉、偏转以及晶粒拔出效应等。