Ni基催化剂上甲烷部分氧化制合成气

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本文考查了整体式Ni/Al2O3催化剂经中高温焙烧(300-800℃)后对于甲烷部分氧化反应的催化活性,并对催化剂进行了XRD,TPR表征。实验结果表明,在300-500℃范围内,随着焙烧温度的升高,活性组分同载体间相互作用的增强,这有助于提高活性组分的分散性,从而使得催化剂的活性随焙烧温度的升高而有所提高。但当焙烧温度在500-800℃范围时,焙烧温度的升高使得催化剂越来越难被还原,从而使得催化剂活性随着焙烧温度的升高而依次降低。故而500℃焙烧催化剂催化活性最佳。本文对Ni/Al2O3催化剂进行了超高温焙烧(1200-1400℃),考查了还原温度以及焙烧温度对催化剂催化活性的影响,并对催化剂进行了XRD表征。实验结果表明,催化剂经1200℃焙烧后,催化剂中的Ni物种基本上是以NiAl2O4形式存在,还原温度低于800℃,NiAl2O4不能被还原,催化剂活性很差,当还原温度达到800℃时,有部分NiAl2O4被还原为Ni0,催化剂具有较高活性,当还原温度为900℃,NiAl2O4完全被还原,故而催化剂活性最佳。当焙烧温度在1200-1400℃范围内,随着焙烧温度的升高,NiAl2O4晶粒逐渐增大,使得NiAl2O4越来越难被还原。故催化剂在900℃还原后,其催化活性随焙烧温度的升高而依次下降。同时发现在Ni/Al2O3催化剂中添加La助剂后,可以抑制1200℃焙烧过程中NiAl2O4晶粒的长大,从而有效提高了催化剂的催化活性。本文考查了Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3系列催化剂的催化活性及抗积碳性能,并对催化剂进行了BET,XRD,TPR,XPS表征。实验结果表明,由于Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3催化剂具有良好的Ni物种分散性以及大的比表面,从而对于甲烷部分氧化反应表现出良好的催化活性和抗积碳性能。随着Al含量的增加,催化剂中Ni物种同载体之间的相互作用逐渐增强,从而使得催化剂的抗积碳性能依次增强。
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