【摘 要】
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本论文采用柠檬酸溶胶凝胶法制备了一系列不同锰含量的Ce/MnOx催化剂,用XRD、TPR、XPS、Raman等测试手段,对其进行了表征,发现表面性质如氧化还原性、氧物种的浓度、晶体结构与M
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本论文采用柠檬酸溶胶凝胶法制备了一系列不同锰含量的Ce/MnOx催化剂,用XRD、TPR、XPS、Raman等测试手段,对其进行了表征,发现表面性质如氧化还原性、氧物种的浓度、晶体结构与Mn含量有关。
采用固定床微反-色谱技术,以氯苯催化燃烧反应为模型反应,考察Ce/MnOx催化剂的活性和寿命。实验结果表明高锰含量的催化剂具有高的稳定活性和选择性,产物中没有检测到任何多氯产物。经350℃下100 h的反应,Mn含量为85%的催化剂能维持99%的氯苯转化率。
改变空速、氯苯浓度、以及添加氢源-庚烷,考察Ce/MnOx催化剂上反应工艺条件对氯苯燃烧活性的影响,实验结果表明,庚烷的加入对CeO2催化剂的稳定性有促进作用;在非常低的氯苯浓度下,Ce/MnOx显示较高的氯苯燃烧的催化活性。
采用一系列的分析手段对失活后的催化剂进行表面组分、化学价态、氧化还原性进行分析,结果表明Cl的吸附造成Ce活性物种的失活。Mn的加入削弱了Cl的吸附强度,使吸附的Cl易于与表面氧交换,进而提高了Ce物种的抗Cl中毒的能力。
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