论文部分内容阅读
本文采用前期实验研究所得活性较高、稳定性较好的催化剂，即通过先碱后酸预处理，n(SiO2)/n(Al2O3)为40，采用浸渍法担载Mo含量为6％(Wt)的Mo/HZSM-5催化剂作为反应催化剂，在此基础上进一步进行有关甲烷芳构化反应的研究。
进行热力学理论研究，为甲烷无氧芳构化提供热力学上的理论分析，通过热力学计算，确定甲烷无氧芳构化中各反应所需的反应温度以及在各个反应温度下的理论平衡转化率。
考察甲烷无氧芳构化反应条件对甲烷转化率、积炭选择性、苯选择性和苯收率的影响。结合热力学中计算所得的理论分析，研究反应温度和反应空速对催化剂性能的影响。
研究了在常压、温度为913.15～973.15K．、空速为700～2100mL/(g·h)范围内的改性Mo/HZSM-5上甲烷无氧芳构化的本征动力学，得到了Langmuir-Hinshelwood本征动力学模型，模型计算结果与实验所得结果中CH4和C6H6的摩尔分率的平均相对误差均小于5％。统计检验结果表明所得的本征动力学模型与实验数据吻合良好。
进行了高分辨固体核磁共振对不同预处理方法所得催化剂性能的研究。分别比较了未经处理的HZSM-5，碱处理，先碱后酸处理，先碱后酸处理并担载6％Mo后的催化剂的27Al MAS NMR谱图和29Si MAS NMR谱图。通过表征结果进一步证实了，碱处理对分子筛的脱硅作用和酸处理对分子筛的脱铝作用。