论文部分内容阅读
在温和条件下,高效的合成芳香硝基化合物的各种加氢产物是一个具有挑战性的课题。由于双金属之间的相互作用可以改变单金属的电子和几何性能,产生协同作用,从而改变催化剂的催化性能,一直是催化领域的研究热点之一。本论文在前期工作的基础上,采用吸附还原法制备席夫碱功能化的二氧化硅担载的Pt基双金属催化剂,以芳香硝基化合物的加氢作为探针反应进行深入研究,得到了一些有意义的结论：1.Au-Pt/SiO2双金属催化剂在对氯硝基苯加氢生成对氯亚硝基反应中具有良好的催化活性与转化率,在50℃,0.5 MPa H2,正已烷作溶剂条件下,对氯硝基苯加氢转化率为76.7%,对氯亚硝基苯的选择性为38.2%。XRD和TEM等表征结果表明：催化剂表面形成了高度分散的Au-Pt双金属纳米粒子,这可能是Au-Pt/SiO2催化剂在合成对氯亚硝基苯反应中表现出较好选择性的原因。2. Ni-Pt/SiO2双金属催化剂在芳香硝基苯加氢合成偶氮化合物的反应中表现出优异的催化活性与选择性,乙醇为溶剂,KOH为碱性添加剂,在50℃,0.8 MPa H2下反应30 min,在Ni0.009Pt0.001/SiO2催化剂上对氯硝基苯的转化率为98.3%,对氯偶氮化合物的选择性达到84.9%,其TOF值高达6500 h-,高于现有文献报道。TEM,STEM-EDX,XPS等结果表明,Ni-Pt双金属之间存在强相互作用,且由于Ni,Pt之间电子的偏移降低了Ni和Pt的氧化程度,增加了催化剂表面活性位,使得Ni-Pt/SiO2催化剂在温和条件下高效的合成芳香偶氮化合物。3.通过改变反应条件,Ni-Pt/SiO2双金属催化剂在温和的反应条件下可以分别高效的合成芳香硝基化合物不同的加氢产物：苯胺化合物,氧化偶氮苯化合物及偶氮苯化合物。