【摘 要】
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环境水体中广泛存在着的药物与个人护理品(PPCPs)引起了全世界的关注。随着科学的进步与发展,PPCPs因其造成的假持续性现象和生理毒性正逐渐引起人们的重视。因此,为解决这些问题,制定有效的策略和解决方案是必要的且意义重大。光催化在解决全球环境污染和能源短缺上被认为是一种理想的绿色可持续方式技术而引起了广泛的关注,光催化剂的制备是光催化技术中最重要的一环。六方氮化硼(BN),即所谓的“白色石墨烯”
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环境水体中广泛存在着的药物与个人护理品(PPCPs)引起了全世界的关注。随着科学的进步与发展,PPCPs因其造成的假持续性现象和生理毒性正逐渐引起人们的重视。因此,为解决这些问题,制定有效的策略和解决方案是必要的且意义重大。光催化在解决全球环境污染和能源短缺上被认为是一种理想的绿色可持续方式技术而引起了广泛的关注,光催化剂的制备是光催化技术中最重要的一环。六方氮化硼(BN),即所谓的“白色石墨烯”,由于其的可调控带隙、出色的化学稳定性和热稳定性,显现极大的潜能。金属掺杂容易对水体造成污染毒害,本着避免对水环境造成二次污染的目的,对非金属的BN进行非金属元素的改性以及利用其自身特性协同复合非金属光催化剂,拓展其在光催化剂的建构中的使用,设计出高活性的光催化材料,并将其应用在典型PPCPs的降解。主要的研究内容和结果如下:(1)使用简便的水热煅烧合成策略,利用本身具有丰富碳元素的半导体石墨相氮化碳(CN),合成了碳元素以C-N-B键的形式修饰BN调控其带隙,同时微量的CN的生成有助于微妙的异质结形成。氮化碳复合氮化硼光催化剂(CMBN)相比于BN有更宽的吸收波长范围,在蓝色LED可见光下,CMBN复合材料对恩诺沙星(ENFX)存在更高的降解活性。最佳比例的3-CMBN复合材料的光催化性能分别是原始BN和CN的39.3倍和2.4倍。催化活性的增强最根本的原因是碳元素调控了BN的带隙。活性物种鉴定结果表明,催化降解过程中h+和O2·-起主导作用。此外,通过鉴定ENFX的降解中间产物以及使用密度泛函理论预测反应位点,从而推断降解路径,包括羟基加成和环的裂解。重复试验表面复合材料有良好的稳定性,可应用于环境修复。(2)提高光生载流子利用率仍然是提高光催化活性的主要挑战。为了最大程度地利用光催化剂的光生载流子,选择碳点(CDs)和氮化硼(BN)分别作为光生电子和光生空穴迁移载体,用简单的共热聚合法将其与石墨化氮化碳(g-C3N4)混合形成非金属的且具有光生载流子双转移机制的高效三元光催化材料“CDs/g-C3N4/BN(CCN)”。这种非金属的复合催化剂在蓝色LED照射下对恩诺沙星的降解反应速率常数约是原始g-C3N4的5倍。光催化活性的增强主要是因为CDs和BN对光生载流子协同转移提高电子空穴对的分离效率,增强活性氧物种生成的能力。而且,复合光催化剂显示出良好的稳定性。通过对降解过程中中间产物的鉴定以及反应位点的推测反应路径,包括羟基化和C-N键裂解。
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