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针对SO42--S含量较高的污水厂尾水电解-人工湿地耦合处理系统脱氮机理不明的问题,探究了硫氮比(S/N)对污水厂尾水电解-人工湿地耦合处理系统构建及效能的影响;考察了电流强度、水力停留时间(HRT)对不同S/N系统深度脱氮除磷效能的影响,评估了不同S/N系统抵抗冲击的能力;并利用X射线光电子能谱(XPS)、功能菌种的分离鉴定、16S rRNA Amplicom测序技术,重点研究了不同S/N系统中脱氮除磷路径、硫循环对系统脱氮途径的影响,揭示了系统的微生物作用机制。研究得出的主要结论如下:
S/N对电解-人工湿地脱氮系统构建影响显著,对除磷系统构建影响不显著。当S/N分别为低(0.6)、中(4.7)、高(9.4)时,系统构建分别需要30d、20d、20d,NO3--N、TN和PO43--P平均去除率分别为79.69%、90.70%、91.12%,68.51%、75.36%、75.92%和98.06%、97.86%、97.68%;同时,SO42--S平均去除率分别为4.18%、17.60%、12.95%;中、高S/N系统脱氮效能较高。
电流强度、HRT对不同S/N污水厂尾水电解-人工湿地脱氮除磷效能影响显著。随着电流强度、HRT降低,不同S/N系统脱氮除磷效能降低,中、高S/N系统由于存在电子的动态储存和释放过程,具有一定的抗冲击能力。不同S/N系统在最适宜的工况下,TN和PO43--P的平均去除率分别为80.40%、89.93%、88.15%和96.99%、97.53%、96.77%。
S/N对电解-人工湿地系统中硫的转化途径及脱氮途径影响显著,中、高S/N系统阴极不仅原位生成S0、FeS和FeS2,还利用沉积的S0、FeS和FeS2作为电子供体,对NO3--N自养反硝化过程再补给电子,发生了S驱动的自养反硝化还原NO3--N,提升了系统脱氮效能。S/N对系统中磷的去除无显著影响,系统通过与阳极铁电解产生的络合铁离子共沉淀作用、吸附作用,生成FePO4和Fe(n+)OH-PO4、FeOOH-PO4和Fe(OH)3-PO4等铁磷聚合物实现深度除磷。
低、中、高S/N系统各筛选分离出一株利用H2作为电子供体还原SO42--S的硫酸盐还原菌,分别为Pseudoxanthomonas mexicana、Pseudomonas aeruginosa、Pseudomonasstutzeri,不同S/N系统筛选分离纯化出的硫酸盐还原菌种类有显著差异,但中、高S/N系统的菌种属于同一Pseudomonas菌属。
电流强度对不同S/N系统氮转化与硫循环相关的微生物功能菌属种类无显著影响,对其相对丰度影响显著。不同电流强度条件下,不同S/N系统参与氮转化与硫循环的功能菌属均为芽孢杆菌属Bacillus、微小杆菌属Exiguobacterium、脱硫弧菌属Desulfovibrio、黄色杆菌属Pseudolabrys、梭状芽胞杆菌属Clostridium_sensu_stricto_1。中、高S/N系统,可以在电流强度升高时,通过硫酸盐还原菌(Desulfovibrio)还原硫酸盐,进行电子再储存,在电流强度降低时,利用沉积的硫化物和单质硫进行电子再补给,供给硫自养反硝化功能菌(Exiguobacterium)脱氮。
HRT对不同S/N系统氮转化与硫循环相关的微生物功能菌属种类及相对丰度影响显著。在HRT为24h时,不同S/N系统参与氮转化与硫循环的功能菌属为芽孢杆菌属Bacillus、微小杆菌属Exiguobacterium、脱硫弧菌属Desulfovibrio、黄色杆菌属Pseudolabrys、梭状芽胞杆菌属Clostridium_sensu_stricto_1;HRT为6h时,不同S/N系统参与氮转化与硫循环的功能菌属为芽孢杆菌属Bacillus、微小杆菌属Exiguobacterium、脱硫肠状菌属Desulfotomaculum、固氮弧菌属Azoarcus、梭状芽胞杆菌属Clostridium_sensu_stricto_1。随着HRT降低,中、高S/N系统中脱硫肠状菌属Desulfotomaculum、微小杆菌属Exiguobacterium,可以利用沉积的硫化物和单质硫作为电子供体,进行电子再补给,还原硝酸盐,进一步脱氮。
S/N对电解-人工湿地脱氮系统构建影响显著,对除磷系统构建影响不显著。当S/N分别为低(0.6)、中(4.7)、高(9.4)时,系统构建分别需要30d、20d、20d,NO3--N、TN和PO43--P平均去除率分别为79.69%、90.70%、91.12%,68.51%、75.36%、75.92%和98.06%、97.86%、97.68%;同时,SO42--S平均去除率分别为4.18%、17.60%、12.95%;中、高S/N系统脱氮效能较高。
电流强度、HRT对不同S/N污水厂尾水电解-人工湿地脱氮除磷效能影响显著。随着电流强度、HRT降低,不同S/N系统脱氮除磷效能降低,中、高S/N系统由于存在电子的动态储存和释放过程,具有一定的抗冲击能力。不同S/N系统在最适宜的工况下,TN和PO43--P的平均去除率分别为80.40%、89.93%、88.15%和96.99%、97.53%、96.77%。
S/N对电解-人工湿地系统中硫的转化途径及脱氮途径影响显著,中、高S/N系统阴极不仅原位生成S0、FeS和FeS2,还利用沉积的S0、FeS和FeS2作为电子供体,对NO3--N自养反硝化过程再补给电子,发生了S驱动的自养反硝化还原NO3--N,提升了系统脱氮效能。S/N对系统中磷的去除无显著影响,系统通过与阳极铁电解产生的络合铁离子共沉淀作用、吸附作用,生成FePO4和Fe(n+)OH-PO4、FeOOH-PO4和Fe(OH)3-PO4等铁磷聚合物实现深度除磷。
低、中、高S/N系统各筛选分离出一株利用H2作为电子供体还原SO42--S的硫酸盐还原菌,分别为Pseudoxanthomonas mexicana、Pseudomonas aeruginosa、Pseudomonasstutzeri,不同S/N系统筛选分离纯化出的硫酸盐还原菌种类有显著差异,但中、高S/N系统的菌种属于同一Pseudomonas菌属。
电流强度对不同S/N系统氮转化与硫循环相关的微生物功能菌属种类无显著影响,对其相对丰度影响显著。不同电流强度条件下,不同S/N系统参与氮转化与硫循环的功能菌属均为芽孢杆菌属Bacillus、微小杆菌属Exiguobacterium、脱硫弧菌属Desulfovibrio、黄色杆菌属Pseudolabrys、梭状芽胞杆菌属Clostridium_sensu_stricto_1。中、高S/N系统,可以在电流强度升高时,通过硫酸盐还原菌(Desulfovibrio)还原硫酸盐,进行电子再储存,在电流强度降低时,利用沉积的硫化物和单质硫进行电子再补给,供给硫自养反硝化功能菌(Exiguobacterium)脱氮。
HRT对不同S/N系统氮转化与硫循环相关的微生物功能菌属种类及相对丰度影响显著。在HRT为24h时,不同S/N系统参与氮转化与硫循环的功能菌属为芽孢杆菌属Bacillus、微小杆菌属Exiguobacterium、脱硫弧菌属Desulfovibrio、黄色杆菌属Pseudolabrys、梭状芽胞杆菌属Clostridium_sensu_stricto_1;HRT为6h时,不同S/N系统参与氮转化与硫循环的功能菌属为芽孢杆菌属Bacillus、微小杆菌属Exiguobacterium、脱硫肠状菌属Desulfotomaculum、固氮弧菌属Azoarcus、梭状芽胞杆菌属Clostridium_sensu_stricto_1。随着HRT降低,中、高S/N系统中脱硫肠状菌属Desulfotomaculum、微小杆菌属Exiguobacterium,可以利用沉积的硫化物和单质硫作为电子供体,进行电子再补给,还原硝酸盐,进一步脱氮。