【摘 要】
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目前汽油、柴油仍然是我国应用最广泛的燃料之一。在燃油的使用过程中,其中的有机硫化物、氮化物也会伴随之燃烧,从而产生二氧化硫、二氧化氮等有害气体,不仅会对环境造成污
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目前汽油、柴油仍然是我国应用最广泛的燃料之一。在燃油的使用过程中,其中的有机硫化物、氮化物也会伴随之燃烧,从而产生二氧化硫、二氧化氮等有害气体,不仅会对环境造成污染,也会严重的威胁到人类的健康。降解燃油中的各种含硫、氮的化合物可以采用光催化的方法,光催化氧化脱硫脱氮具有高效环保等优点,可以满足日益严格的国际燃油标准。半导体材料与其他材料相比,具有适中的导电性能,在太阳光照射下半导体材料会起到催化剂的作用,产生具有氧化还原性的物质,并经过一系列的的催化反应可以将太阳能转化为化学能。近些年被发现并得到广泛研究的石墨相氮化碳(g-C3N4)就属于半导体材料,其良好的禁带宽度与其特殊的性质,使其在光催化领域得到了广泛的应用。但其表面结构类型决定了其表面积小,并且光生电子与空穴的结合律较高,这使得其光催化活性被限制,因此,适当的对g-C3N4进行改性,提高其光催化性能,可以使其在实际生产生活中得到更广泛的应用,社会价值最大化。在本论文的研究中用碳化钛(Ti3C2)对g-C3N4进行掺杂改性,来解决g-C3N4对太阳光利用效率不高的问题。在可见光照射下,研究了 Ti3C2掺杂g-C3N4对燃油中吡啶、噻吩的催化氧化脱除的催化活性,考察了不同因素对Ti3C2掺杂g-C3N4化活性的影响。采用简单易操作的方法制备了 Mxene Ti3C2和g-C3N4的复合材料,并将其用于可见光下的光催化氧化脱氮和脱硫。该光催化系统适用于在大气中氧化小分子吡啶和噻吩,而无需添加分子O2或昂贵的H2O2氧化剂。对光催化剂的结构和光电性能进行了表征,并与原始g-C3N4和Ti3C2进行了比较。包含5.0 wt.%Ti3C2的复合材料成功获得了一种形态,其中g-C3N4纳米片部分插入了 Ti3C2层中。插层效应加速了 g-C3N4界面电荷转移,并有效抑制了电子-空穴对的重组。g-C3N4对吡啶和噻吩氧化的光催化性能得到增强,这取决于Ti3C2嵌入后改善的光电性能。提出了一种机制,即空穴充当光催化过程中的主要活性物质,而电子和大气中的O2产生超氧自由基,从而起到促进作用。与纯g-C3N4相比,Mxene Ti3C2和g-C3N4的复合材料具有更好的光催化性能,在氧化脱硫、脱氮方面效果显著,对太阳光的利用率同样得到了提高。这为制备高催化活性的半导体材料提供了新的研究方向。
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