【摘 要】
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药物与个人护理品（PPCPs）是一类新型微污染物,具有种类多、毒性大和难去除等特点,给水环境安全以及人体健康带来隐患。传统的氯化消毒对PPCPs的去除有限,紫外/氯高级氧化技术则可以同时去除多种PPCPs。此外,溴离子（Br￣）普遍存在于天然水体中,氯和相关自由基会把Br￣转化成溴活性物种,包括自由溴活性物质（如HOBr、OBr￣、Br2、Br OCl、Br2O、Br Cl和Br3￣等）和含溴自由
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药物与个人护理品（PPCPs）是一类新型微污染物,具有种类多、毒性大和难去除等特点,给水环境安全以及人体健康带来隐患。传统的氯化消毒对PPCPs的去除有限,紫外/氯高级氧化技术则可以同时去除多种PPCPs。此外,溴离子（Br￣）普遍存在于天然水体中,氯和相关自由基会把Br￣转化成溴活性物种,包括自由溴活性物质（如HOBr、OBr￣、Br2、Br OCl、Br2O、Br Cl和Br3￣等）和含溴自由基（RBS,如Br·、Br2·￣、Br O·和Br Cl·￣等）。而这些溴活性物种的反应活性很强,具有促进水体中PPCPs降解的潜力。因此,本文探究了自由溴体系和紫外/自由溴体系中21种PPCPs的降解动力学、降解产物、水质参数的影响以及消毒副产物的生成,并阐明了溴活性物种的转化规律、反应活性以及降解路径,具体内容如下:单独自由溴氧化体系能有效去除13种PPCPs,这些PPCPs与自由溴的表观二级反应速率常数在10 M-1s-1～10~3 M-1s-1之间,供电子特性强的PPCPs更容易与自由溴反应。p H值升高会使体系中OBr￣的浓度上升,而其他自由溴活性物质的浓度下降,因此大部分PPCPs的降解都受到抑制。一部分PPCPs由于p Ka偏碱性,表现出碱性条件下降解速率升高。天然有机物（NOM）会消耗体系中的自由溴从而抑制PPCPs的降解。卤素离子的存在会促进自由溴体系中产生更多的Br2、Br Cl和Br3￣等活性物质,它们的反应活性很强,促进了大部分PPCPs的降解。在实际水体中,Br￣的存在大大促进了自由氯体系对PPCPs的降解。高浓度的HCO3￣也会使自由溴体系产生更多的Br2、Br Cl和Br3￣等活性物质,使得一部分PPCPs的降解受到碱度的促进。分析产物降解路径得出,HCO3￣的存在加速了自由溴体系下吉非罗奇和萘普生的溴代和羟基化过程。紫外/自由溴体系则能更有效的去除21种PPCPs,在该体系中,自由溴活性物质、OH·和RBS是主要的活性成分。实验测得Br·与PPCPs的二级反应速率常数在10~9 M-1s-1～1010M-1s-1之间,Br2·￣与PPCPs的二级反应速率常数在10~7 M-1s-1～10~8M-1s-1之间。高p H值会淬灭体系中的Br·,但是Br O·几乎不受影响,因此在较高p H的条件下,RBS对一部分PPCPs的降解贡献依然显著。Cl￣和Br￣的存在会促进Br·转化为Br Cl·￣和Br2·￣,从而促进RBS对部分PPCPs的降解贡献。NOM和HCO3￣会淬灭体系中的RBS,从而导致PPCPs的降解受到抑制。在实际水体中,Br￣的存在促进了紫外/自由氯体系中活性溴物种的生成,从而极大地提升了PPCPs的降解速率。Br O·氧化PPCPs的主要机理是电子转移。
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