【摘 要】
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渣油加氢反应过程中催化剂极易失活,原因为催化剂内部结焦及金属的沉积;为提高催化剂的加氢活性,延长催化剂使用周期,需从催化剂性质及反应条件两方面进行研究。本论文首先对商业上行式渣油加氢处理催化剂进行氮气吸脱附、NH3-TPD和Py-IR等表征,结果表明:催化剂孔结构为典型的梯度分布,孔容较大,活性组分含量较低为7.2%,弱酸为主且不含B酸,活性相片层长度2-3 nm居多,堆叠层数以单层为主。考察反应
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渣油加氢反应过程中催化剂极易失活,原因为催化剂内部结焦及金属的沉积;为提高催化剂的加氢活性,延长催化剂使用周期,需从催化剂性质及反应条件两方面进行研究。本论文首先对商业上行式渣油加氢处理催化剂进行氮气吸脱附、NH3-TPD和Py-IR等表征,结果表明:催化剂孔结构为典型的梯度分布,孔容较大,活性组分含量较低为7.2%,弱酸为主且不含B酸,活性相片层长度2-3 nm居多,堆叠层数以单层为主。考察反应条件对渣油加氢及积碳、金属沉积规律的影响,结果表明:增加反应温度、压力和时间均能提高渣油的脱残炭率及脱金属率,温度和压力的影响较时间更加显著;反应温度为390℃时积碳量最大,且随着反应温度的升高硬碳量呈增加趋势;积碳量与反应压力呈负相关,且随反应压力的提高软碳量与硬碳量均降低,积碳量与反应时间呈正相关,随反应时间的延长硬碳含量逐渐增加,软碳量逐渐减少;金属钒在催化剂内沉积均呈V型分布,金属镍呈浅U型分布;反应条件对金属分布均匀性影响顺序为反应压力>反应温度>反应时间。对催化剂进行磷和EDTA改性,探究磷含量及添加顺序对催化剂性质的影响,结果表明:添加磷后的催化剂表面出现B酸,且其含量随P/Mo增加而增加,催化剂表面的总酸量、弱酸及中强酸酸量均随P/Mo增加而增加,活性相堆叠层数多层所占比例及平均堆叠层数升高且以A7最大,平均片层长度呈先增加后降低的趋势且以A5最长,对A5、A6、A7高压釜加氢评价,结果表明催化剂A6加氢及容积碳、抗结焦能力最强;与共浸渍催化剂相比,分步浸渍催化剂表面各酸含量较少,活性相平均片层长度及堆叠层数较低;但分步浸渍催化剂间相差不明显;EDTA-磷改性催化剂较磷改性催化剂活性相堆叠层数明显提高,且以催化剂B1堆叠层数最大,片层长度呈降低趋势,总酸量先升高后降低,以催化剂B1酸量最高,B1加氢脱残炭效果最佳,孔容损失率最低,抗结焦、容积碳能力最强。
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