【摘 要】
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有机聚合物材料具有廉价、易加工以及柔韧性强等优点，在有机发光二级管、有机光伏电池和有机场效应管等领域得到了实际应用，并成为现阶段一种新型功能材料。由于有机半导体具有
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有机聚合物材料具有廉价、易加工以及柔韧性强等优点，在有机发光二级管、有机光伏电池和有机场效应管等领域得到了实际应用，并成为现阶段一种新型功能材料。由于有机半导体具有弱的自旋-轨道相互作用和弱的超精细相互作用，使其具有长的自旋弛豫时间，从而引起了国际上将有机材料应用于自旋电子学的研究热潮。目前，人们已成功研制了多种有机自旋器件，例如有机自旋阀、有机可调磁阻效应晶体管等。
典型的有机自旋阀器件具备三明治结构，器件的两端是两个铁电磁极被非磁有机输运层分开，有机自旋阀开关主要依赖于铁磁电极以及载流子的自旋取向。通过调节外加磁场可以使得两铁磁层磁化方向呈平行或反平行排列，因此载流子自旋的调控成为有机自旋阀的重要物理过程。传统的自旋调控是基于磁偶极跃迁的自旋共振，此方法可以实现自旋反转，但其需要很大的外磁场以及相对较长的作用时间。研究比较发现电偶极跃迁几率比磁偶极跃迁几率大2个数量级，因此电偶极跃迁的自旋调控效率要高很多。
本论文基于SSH模型以及非绝热分子动力学方法研究了共轭聚合物中光诱导载流子自旋反转的过程。当自旋向上的电子极化子被激发到激发态，由于聚合物中强的自陷效应，极化子的电荷和自旋会伴随着晶格弛豫而演化。最终，被激发的电子极化子裂变为一个三态激子和一个与初始自旋相反的电子极化子。这一裂变过程来自于自陷效应非线性引起的动力学对称破缺，体系总的自旋没有改变，但极化子的自旋发生了反转，且自旋反转是由电偶极而非磁偶极跃迁引起的。本文发现的光诱导自旋反转现象，为实用高效光控有机自旋阀的设计提供了理论基础。
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