论文部分内容阅读
汞是危害人类健康的毒性最大的物质之一，研究表明任何形式的汞元素进入环境都会在生物转化下成为毒性最大的甲基汞并对环境造成危害。因此，对汞在生物体内和自然环境中的分析和检测成为生命科学、环境化学以及化学等多学科的重要课题。胸腺嘧啶能够与汞离子选择性的生成T-Hg2+-T的配位结构，对汞离子具有特异性识别作用，并被广泛用于设计具有高灵敏性、高选择性的汞离子检测手段，在现场检测、快速检测、活体检测等方面均发挥重要应用。本论文依据胸腺嘧啶对汞离子的特异性识别原理，建立了3种不同的汞离子检测方法，对水溶液中的汞离子进行检测。主要研究内容包括:
1.构建了新颖的利用石英晶体微天平QCM检测汞离子的方法。在QCM表面修饰上对汞离子具有特异性识别作用的寡核苷酸探针，借助金纳米颗粒的信号放大作用，能获得5nM的汞离子检测灵敏度，符合美国环保署的饮用水检测要求。其他金属离子(Ni2+，Mg2+，Co2+，Cr3+，Pb2+，Cd2+，Mn2+，Ba2+)在20μM浓度下没有明显的干扰。该方法实现了首次在气相QCM片上对溶液中汞离子的高选择性的直接检测，有望成为一种高效、廉价的汞离子检测方法，并应用于汞离子的现场检测中。
2.构建了新颖的利用聚联乙炔(PDA)囊泡沉淀过滤的方法检测水溶液中的汞离子。通过化学修饰的方法将胸腺嘧啶乙酸连接到十八酸表面构成汞离子识别探针，并通过物理插入的方式将探针分子插入到PDA囊泡中形成混合囊泡。利用该囊泡在汞离子存在下会由于形成T-Hg2+-T结构而相互交联，最终尺寸增大引发聚集的现象，设计了滤膜过滤的实验方法，通过选择0.45μm的滤膜有效地过滤下尺寸增大的混合囊泡，可以实现汞离子的肉眼检测。这一方法检测灵敏度优于传统的PDA囊泡颜色识别方法，具有用于汞离子现场检测和快速检测的前景。
3.研究了利用方法检测水溶液中的汞离子。合成了一系列不同的汞离子探针，并利用他们与不同聚联乙炔(PDA)分子组装形成混合囊泡。利用探针分子中的胸腺嘧啶与汞的特异性识别，可以实现对汞离子选择性的颜色识别。同时比较不同疏水链的探针分子与PDA形成的混合囊泡对汞离子的检测灵敏度差异，为进一步提高聚联乙炔囊泡变色法检测汞离子的灵敏度提供了参考。