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在过去的几十年里,氢气被认为是一种极具前景的能源载体。然而,寻找安全、高效的方法来储存和运输氢气,以转型到氢能社会,依旧面临巨大的挑战。氨硼烷由于无毒,拥有高的储氢质量分数(19.6 wt%)和稳定性,被认为是一种很有前景的化学储氢材料。1摩尔氨硼烷在合适的催化剂存在下可以水解产生3摩尔的氢气。贵金属催化剂由于具有较高的催化活性,被广泛用于氨硼烷水解产氢反应中,但其价格昂贵,储量有限,限制了其广泛的应用。因此,寻找低成本、高活性的非贵金属催化剂成为了研究热点。本文围绕Cu基非贵金属催化剂的制备、表征以及催化性能开展研究。主要内容如下:采用简单的方法快速合成了无表面活性剂和载体修饰的非贵金属Mo、W、Cr增强Cu催化剂。与Cu纳米粒子(15.6 nm)相比,掺杂Mo、W、Cr可以显著降低纳米粒子的颗粒尺寸(5-7 nm)和提高催化剂的分散度。此外,研究结果表明,掺杂Mo、W、Cr可以降低Cu纳米粒子的结晶度,这些可能导致催化剂拥有较高的催化活性。单独的Cu催化剂的催化活性很低,210分钟才使得氨硼烷水解产生2.6摩尔比的氢气,单独的Mo、W和Cr对氨硼烷水解产氢反应没有催化活性,而少量Mo、W、Cr掺杂Cu催化剂后(Cu0.9Mo0.1、Cu0.9W0.1和Cu0.95Cr0.05),催化活性得到显著提高,其中Cu0.9Mo0.1催化剂表现出最优的催化性能,可以在3.4分钟内使得氨硼烷完全水解产氢,氢气转化频率(TOF)达到14.9 mol(H2)·mol(metal)-1·min-1,在所有已报道的Cu催化剂中处于一个相对高的值。在室温下通过简单的共还原法合成了非贵金属Mo增强CuCo催化剂。与相应的单金属和双金属催化剂相比,Cu0.72Co0.18Mo0.1催化剂表现出更高的催化活性,催化氨硼烷水解产氢反应的转化频率为46 mol(H2)·mol(metal)-1·min-1。研究结果表明,Mo的引入不仅可以减小纳米粒子的颗粒尺寸,还可以改变催化剂表面的电子结构。此外,发现碱的加入会显著促进氨硼烷水解产氢,而氨硼烷可以稳定的存在于碱溶液中,说明碱在氨硼烷水解产氢反应中只是起到助催化剂的作用。Cu0.72Co0.18Mo0.1催化剂在加入NaOH(1 M)的情况下,催化氨硼烷完全水解产氢只需约0.6分钟,氢气转化频率达到119 mol(H2)·mol(metal)-1·min-1,不仅高于所有已报道的非贵金属催化剂,而且还高于商业化的Pt/C催化剂。因此,碱促进Cu0.72Co0.18Mo0.1催化剂可以代替贵金属催化剂用于氨硼烷水解产氢反应,有望促进氨硼烷作为储氢材料走向实际应用。