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氧化乐果用于防治棉花、水稻、果树和甘蔗等农作物上的蚜虫、螨虫等害虫,是一种剧毒有机磷农药。
由于氧化乐果用量大,毒性强,可造成环境污染甚至影响生态平衡并危及人畜安全,因此对其进行有效地处理是人们普遍关注的问题。其中利用光催化剂光催化降解有机磷农药的研究已广泛展开。
近年来,人们对分子筛负载TiO2的光催化性能进行研究表明,TiO2光催化剂的固定技术有效地克服了悬浮态TiO2光催化剂的缺点,易于TiO2回收利用,保持催化剂稳定性和防止催化剂中毒,还可以提高TiO2的利用率。
因此,本文采用含钛分子筛作为催化剂,对氧化乐果进行光催化降解的研究。
本文制备了含钛分子筛TiO2/NaY、TiO2/ZSM—5和Ti—MCM—41,并分别研究了TiO2/NaY/空气、TiO2/ZSM—5/空气、TS-1/H2O2、TS-1/空气以及Ti—MCM—41/空气体系对氧化乐果的降解的光催化氧化性能和影响因素,及反应动力学,得到以下结论:
1.采用溶胶—凝胶法制备了以分子筛为载体的负载型TiO2光催化剂,以制备的TiO2/NaY分子筛和TiO2/ZSM—5分子筛为光催化剂,空气为氧化剂对氧化乐果进行光催化降解。详细考察了煅烧温度,氧化乐果的初始浓度,TiO2的负载量,催化剂用量,空气流速,催化剂经循环使用对氧化乐果的降解率的影响。
2.以TS-1为光催化剂,H2O2为氧化剂,对氧化乐果进行光催化降解研究。详细考察了氧化乐果的初始浓度,催化剂用量,H2O2用量,催化剂经循环使用对氧化乐果的降解率的影响,并对降解产物进行分析。还研究了以TS-1为光催化剂,空气为氧化剂,对氧化乐果的降解。
3.利用微波法制备了含钛介孔分子筛Ti—MCM—41。采用XRD,FT—IR,SEM,TEM,EDS和UV—Vis吸收光谱等表征手段,证明了微波法可以成功的把Ti引入分子筛骨架。以Ti—MCM—41为光催化剂,空气为氧化剂对氧化乐果进行光催化降解。详细考察了氧化乐果的初始浓度,催化剂用量,空气流速,催化剂经循环使用对氧化乐果的降解率的影响。
4.通过比较不同催化体系对氧化乐果的光催化降解动力学,氧化乐果的降解反应符合一级反应的动力学特征。含钛分子筛的光催化活性的顺序为TS-1/H2O2>Ti—MCM—41/空气>TS-1/空气>TiO2/NaY/空气>TiO2/ZSM—5/空气,所制备的含钛分子筛和纯TiO2(P25)相比光催化活性均有明显提高。