液流电池Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)正极电对的特性及电极反应机理研究

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液流电池是一种电极活性物质存在于电解液中的新型化学电源,该电池具有容量可调,循环寿命长等优点,有很好的发展前景。研究开发廉价、环保的正负极活性电对是提高电池性能的重点之一。锰元素在全球的储量很高,所以几十年前人们就发明了锌锰干电池并发挥巨大作用。本文主要是使用循环伏安、交流阻抗等电化学测试方法评价了Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)电对在不同电极材料上的电化学特性。采用循环伏安方法研究了Mn(Ⅲ) /Mn(Ⅱ)电对在光谱纯石墨电极、酸处理石墨电极、电化学处理石墨电极、Bi(NO3)3修饰的石墨电极、普鲁士蓝修饰的石墨电极,以及酸处理石墨毡电极、电化学处理石墨毡电极、热处理石墨毡上的电极可逆性,发现Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)电对在电化学处理石墨电极和普鲁士蓝修饰的石墨电极上的电化学性能较未处理时都有提高,而Bi(NO3)3修饰的石墨电极对Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)电对氧化过程的电催化作用不大,但对Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)电对还原过程有一定的催化作用。Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)电对在浓硫酸处理6小时的石墨电极上有较好的电化学活性。Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)电对在酸处理2小时的石墨毡电极上的可逆性最好。采用交流阻抗方法研究了Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)电对电极反应过程中的阻抗特性,并通过阻抗谱等效电路拟合得出了经过不同处理的电极材料的吸脱附阻抗、电化学阻抗、韦伯阻抗等相关参数,并作为电极材料选择的重要参考。采用恒流充放电技术研究了Mn(Ⅲ) /Mn(Ⅱ)单电极在石墨、石墨毡电极上的充放电性能。当充放电电流为5mA时,石墨电极上库仑效率可达到77.58%,能量效率可达48.92%;当充放电电流为10mA时,石墨毡电极上库仑效率可达到72.84%,能量效率可达51.16%。采用Tafel极化曲线测定了Mn(Ⅲ) /Mn(Ⅱ)电对电极反应过程中的交换电流密度和电荷传质系数等电极过程动力学参数。在研究Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)电对在经不同方法处理的电极材料上的电化学性能的过程中分析了电极反应的机理。
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