论文部分内容阅读
纳米TiO2因具有高的光催化活性、良好的化学稳定性、较低的毒性以及价格相对低廉等诸多优异特性，被广泛应用于空气净化、污水处理、难降解有机污染物深度处理等领域，是功能材料科学中的研究热点之一。 在实际的应用中，粉体状纳米TiO2存在回收困难的问题，因此固定化是拓宽应用的关键。本文以活性炭和多孔陶瓷环为载体，通过不同的工艺制备出负载型的纳米TiO2薄膜。 本研究首先以硫酸氧钛为原料，采用水解沉淀.水热法制备出稳定的纳米TiO2水溶胶，然后采用浸渍法制备活性炭负载TiO2纳米薄膜复合材料，通过TEM、SEM、XRD、比表面及孔径分析、EDS等对其表面形貌、微观结构及其元素分布进行表征；在第二部分的研究中，以钛酸丁酯为原料，采用溶胶-凝胶工艺，制备出纳米TiO2以及Ag、N、Ag/N掺杂前驱体溶胶，通过浸渍-干燥-煅烧工艺将其负载在多孔陶瓷环上，形成多孔陶瓷环负载改性纳米TiO2薄膜复合材料，通过SEM、XPS、DRS、XRD以及EDS等分析手段对负载型催化剂的表面形貌、物化性能、晶态结构和元素价态等进行了表征。 将以上两种负载型纳米薄膜复合材料光催化氧化降解日化废水，探讨了催化剂用量、催化剂的组成、TiO2负载量、光强、初始COD浓度、反应液pH、曝气量及曝气时间、氧化剂添加量等对COD去除的影响。同时探讨了催化剂稳定性、重复使用次数及流失率。研究结果表明： 1、水解沉淀.水热法制备出的纳米TiO2颗粒为均相锐钛矿相，形状为梭形，平均粒径为100 nm，通过浸渍，能均匀稳定分散在活性炭颗粒表面形成薄膜。实验表明，室温下催化剂的加入量为废水量的2.5wt％，纳米TiO2的负载量为活性炭1.5wt%，反应液的pH为6时具有较佳的降解效果；增大光强和曝气量、延长曝气时间以及降低初始COD浓度均有利于光催化降解；氧化剂H2O2能够显著促进光催化降解效率，当添加量为废水量的0.5%时，效果最佳； 该工艺制备活性炭负载TiO2纳米薄膜复合材料方法简单易行，成本低廉，稳定性较好，重复使用8次，对COD的降解率仍达到75.1%。 2、通过溶胶-凝胶法制备出纯纳米TiO2、Ag掺杂改性纳米TiO2、N掺杂改性纳米TiO2以及Ag/N共掺杂改性纳米TiO2四种薄膜。实验表明，500℃高温处理，Ag元素、N元素以及Ag/N元素能够抑制金红石相的生成。当Ag元素掺杂比例为1.5wt%Ti，Ag-TiO2薄膜有最佳的COD去除效果；当N元素的掺杂比例为n《NH2)2CO)：n(Ti(OC4H9)4)=1:3时，N-TiO2薄膜有最佳的COD去除效果；当n((NH2)2CO)：n(Ti(OC4H9)4)=1:3、Ag掺杂比例为1.0%wtTi时Ag/N-TiO2膜具有最佳的COD去除效果。180min对初始COD为150mg/L的日化废水降解率分别为68.5%、74.1%、79.2%。