液相剥离法制备石墨烯及其在电化学传感器中的应用

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石墨烯,作为碳家族的新成员,由于具有优良的物化性质(超高的导电率、超快的电荷迁移率、极大的比表面积以及较强的机械强度),已经被应用于多方面,如超级电容器、生物传感器以及燃料电池等。目前,制备石墨烯的方法主要以化学氧化还原法为主,但是由于这种方法在制备石墨烯时会引入较多的缺陷,而这些缺陷的存在会导致其性能的降低。液相剥离法是一种具有高质量高产量潜力的制备石墨烯的方法。液相剥离法按照分散介质分类可分为有机溶剂剥离和水剥离,而有机溶剂按照沸点的高低又可分为高沸点溶剂和低沸点溶剂。基于本课题组之前的研究成果,本论文主要研究石墨在低沸点有机溶剂中进行直接剥离制备纯粹石墨烯(PG)。在后续的应用研究中发现:在低沸点溶剂中剥离的PG分散液不稳定,易聚沉,这会很大程度地影响其物化性质;而在高沸点溶剂中剥离的PG分散液分散比较稳定,性质较为优越。因此,本论文在应用研究方面以高沸点溶剂剥离的PG作为主要的改性材料,将这种PG应用于电化学生物传感器以及电化学免疫生物传感器。研究内容包括三部分:1、在低沸点的乙醇溶剂中,利用有机盐(酒石酸钠,酒石酸钾钠,柠檬酸三钠)作为辅助剂,这些有机盐可以明显提高石墨烯在乙醇中的浓度,尤其是酒石酸钾钠,在乙醇中超声2h对于石墨的剥离得到石墨烯,浓度达到0.062mg/mL,经过一系列的表征,结果表明这种方法制备的石墨烯结构完整,表面无杂质,电学性能优越。2、将在高沸点有机溶剂中剥离的PG应用于生物传感器,并对抗坏血酸(AA)、多巴胺(DA)及其尿酸(UA)的检测。通过与化学转化的石墨烯进行对比,PG展现了优越的性能,对AA、DA以及UA的检测范围分别为9.00-2314,5.00-710和6.00-1330 μM,检出限(信噪比为3)分别为6.45,2.00和4.82 μM。3、通过利用这种PG,莱克多巴胺以及莱克多巴胺单克隆抗体构建一个新型的莱克多巴胺电化学免疫生物传感器。通过在包含5 mM K3[Fe(CN)6]的磷酸缓冲溶液中利用循环伏安和差分脉冲伏安法对这种免疫传感器进行表征。检测结果表明:在莱克多巴胺的浓度范围为10-4000 ng/mL内,与电流呈现良好的线性关系;稳定性良好且可以很好的用于对实际样品检测。
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