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电子设备中积聚的热量会导致设备性能下降和使用寿命的减短,热界面材料的使用就是将电路中的积热高效传导至热沉或散发到器件之外,因此高性能热界面材料对于集成度越来越高的现代化电子设备尤为重要。聚合物具有优异的加工性、较低的成本和较好的柔韧性,被广泛应用于热界面材料领域。纯的聚合物热导率较低,难以满足电子封装中对热界面材料热导率的要求,因此需要在聚合物中添加导热填料来提升复合材料导热率。复合材料热导率受限于填料种类、尺寸、填料比、表面状态和取向程度等一系列因素,目前最主要的研究方向是界面热阻和取向化程度。对于单一填料,界面热阻的降低主要依赖于表面改性,但表面改性会造成填料的固有特性,引起材料内部声子散射。为此我们设计通过一种不破坏填料表面的方式来对材料进行改性,其中碳纳米管的高导热性和二硫化钼的浸润性被协同整合到了最终的复合材料中。在水热反应过程中,二硫化钼生长并包裹在碳纳米管上,以确保更好的界面接触;石墨烯作为集热片收集复合材料中的热量;碳纳米管充当结构骨架和传热通道,可有效地传导二硫化钼和石墨烯纳米片中收集的热量,最终制备了环氧树脂-石墨烯-二硫化钼-碳纳米管的高效传热通道。合成的碳纳米管/二硫化钼/石墨烯-环氧纳米复合材料的界面热阻为8.3×106K W-1,低于碳纳米管-环氧纳米复合材料（3.98×107K W-1）和碳纳米管/二硫化钼-环氧纳米复合材料（1.9×107K W-1）。该实验证明了温和的原位生长对于降低界面热阻有很好的效果。此外,我们借助氧化锌纳米棒的生长特性,设计了一种以不锈钢网作为骨架,将氧化锌纳米棒的原位取向生长在钢网表面的混合导热复合材料,最终与自修复聚氨酯复合。在该结构中,不锈钢网作为氧化锌纳米棒的生长骨架,并确保复合材料的面内导热;氧化锌规律取向生长在不锈钢网表面,贯穿复合材料上下表面,将芯片中的积热传导至不锈钢网与热沉中;聚氨酯起到保护导热网络的作用,在工作环境的冷热冲击下,聚氨酯能避免因器件挤压对复合材料造成的损伤。在本研究中,我们还通过冰模板法处理二维MXene片获得取向性良好的MXene/银气凝胶,利用银纳米颗粒降低MXene片层间的界面热阻,在复合结构中,三维MXene/银气凝胶为复合材料的传热骨架;银纳米颗粒在MXene片上原位生长,随后在约200°C的温度下对MXene/银气凝胶进行退火,熔融的银纳米颗粒重新连接MXene片,降低片层之间的界面电阻。从样品的扫描电镜图观察到复合材料非常明显的取向结构,而蒙特卡洛模型计算和分子动力学模拟都证明了该结构界面热阻的降低。这种原位生长降低界面热阻,多组分填料协同提升复合材料导热率的方式为制备新型热界面材料提供了有效的借鉴作用。