论文部分内容阅读
氮氧化物是重要的大气污染物。垃圾焚烧烟气中含有大量氮氧化物，所以脱硝方法越来越受到人们重视。选择性催化还原（SCR）和选择性非催化还原（SNCR）均是有效的烟气脱硝方法。SNCR-SCR系统是将两种方法联用，特点为运行成本低，操控灵活，脱硝效果可到90%以上。本文针对SNCR-SCR的烟气成分和烟气温度等特点，设计SCR段催化剂。10%Mn/TiO2催化剂起效温度低，是一种很有潜力的中低温型NH3-SCR催化剂，但是转化率低于70%。以其为基础，选定Co为第二活性组分，研究了制备方法，Co负载量，不同载体，焙烧氛围，焙烧温度等条件对催化活性的影响。结果表明浸渍法制备的10%Mn-5%Co/TiO2，500℃于空气氛围焙烧3h催化活性最好。表征手段证实，催化剂具有良好孔隙率和氧化性，活性组分负载均匀，未成结晶体。针对Mn-Co双金属催化剂活性窗口较窄，对其改性研究。选定Ce为助剂，研究了Ce负载量，不同载体，焙烧氛围，焙烧温度和三种金属负载比例等条件对催化活性的影响，并考察其不同工况下的催化活性。结果表明10%Mn-8%Co-2%Ce/TiO2，500℃于空气氛围焙烧3h催化活性最好，氧气含量最佳为5%，NH3/NO的合理选择为1~1.1。通过表征手段证实，催化剂具有很强的氧化性和酸性。考察了NH3和NO在催化剂表面的脱附情况以及实际反应中催化剂表面的吸附物种，探讨反应机理。结果表明，Mn是催化剂低温活性的主要贡献者，而Co与Mn为协同作用，Ce元素的添加则有助于催化剂表面的氧流动。