凹凸棒石基复合功能材料的制备及其吸附-光催化性能的研究

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由于凹凸棒石矿物具有较大的比表面积、较强的吸附性能以及较多的表面活性位点等优点,因此基于其结构与形貌特征而建立的矿物资源-材料一体化体系,成为近年来硅酸盐矿物研究开发的热点。我国凹凸棒石资源丰富,但综合利用水平较低,本论文以棒状或纤维状形貌的凹凸棒石矿物为研究对象,提出了一种开发高性能凹凸棒石基复合功能材料并实现低成本制备的方法,具体研究结果如下:1.酸化凹凸棒石的制备及其吸附性能的研究6mol L-1盐酸酸化使得凹凸棒石晶体结构中的八面体阳离子发生逐级溶解,但大部分硅氧四面体仍然存在;结构中的板状或块状聚集体发生解离,形成的纤维状晶束细长且松散交错,由此产生较多的架空孔洞,起到有效提高比表面积的作用。通过静电作用和阳离子交换作用,酸化凹凸棒石可吸附去除溶液中75%以上的苯胺。整个吸附过程属于均相单层吸附,是自发的化学吸附过程。2.BiOI/酸化凹凸棒石复合材料的合成及其吸附-光催化性能研究BiOI/酸化凹凸棒石光催化功能材料的纯度较高,微球状的BiOI晶体均匀地分散在酸化凹凸棒石纳米纤维的表面,且二者之间存在较强的相互作用。酸化凹凸棒石使得催化剂的比表面积增大,酸度提高,从而极大地提高复合材料的吸附性能。该催化剂在可见光区具有较强的吸收,且随着酸化凹凸棒石含量的增加,其吸收带边逐渐蓝移。当酸化凹凸棒石的质量百分含量为50%时,催化剂的活性最高,TOC脱除率可达到88%。3.凹凸棒石合成Al-MCM-41介孔材料及其吸附性能研究以酸化凹凸棒石为原料,成功合成了具有高度有序介孔特征的Al-MCM-41分子筛。当CTAB与Si02的质量比为0.1,凝胶pH≤7,晶化温度为110℃,晶化时间为12h时,经水热和焙烧处理后的凹凸棒石发生了结构重排,合成的Al-MCM-41材料包含Al,Si和O元素,且介孔特征更为明显,样品的BET 比表面积可达997m2g-1,孔体积为0.82 cm3 g-1。介孔分子筛A1-MCM-41对碱性品红的吸附性能优异,Langmuir吸附等温线和假一级动力学模型能够准确地描述整个吸附过程。4.Ag-AgBr/Al-MCM-41的原位组装合成及其吸附-光催化性能研究以酸化凹凸棒石为原料,在合成A1-MCM-41分子筛的同时,成功地引入具有光催化性能的Ag-AgBr活性粒子,获得具有优良吸附-光催化性能的Ag-AgBr/Al-MCM-41复合材料。大量Ag-AgBr活性晶粒被自组装在Al-MCM-41的表面,并部分地进入其介孔孔道内,但其并未破坏原有载体高度有序的介孔特征。50%Ag-AgBr/Al-MCM-41的BET比表面积为160.69m2g-1,孔体积为0.27cm3g-1。该复合光催化体系在可见光区具有较强的吸收能力,能极大地抑制其载流子的复合,通过吸附-光催化联合作用,可去除水中98%的碱性品红,99%的结晶紫及90%的苯胺。
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