【摘 要】
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固体氧化物电解池（Solid Oxide Electrolysis Cell,SOEC）是一种将电能高效地转化为化学能的技术,可利用风能或太阳能等可再生能源的过剩电力,其原理是目前被广泛研究的固体氧化物燃料电池（Solid Oxide Fuel Cell,SOFC）的逆过程,具有清洁、高效等特点。固体氧化物电解池的单电池主要由阴极（燃料电极）,阳极（氧电极）和电解质三部分组成。其中,阴极作为气体电
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固体氧化物电解池（Solid Oxide Electrolysis Cell,SOEC）是一种将电能高效地转化为化学能的技术,可利用风能或太阳能等可再生能源的过剩电力,其原理是目前被广泛研究的固体氧化物燃料电池（Solid Oxide Fuel Cell,SOFC）的逆过程,具有清洁、高效等特点。固体氧化物电解池的单电池主要由阴极（燃料电极）,阳极（氧电极）和电解质三部分组成。其中,阴极作为气体电解/共电解的场所,其性能显著影响电解的效率。对于固体氧化物电解池的阴极,除了要满足对电极材料的一般要求,还要在高温高湿环境保持良好的电催化活性的能力。目前国内外对SOEC阴极的研究多以常用的SOFC阳极为参考,缺乏对电解气氛和附加外电位对材料性能的影响的系统分析。本文以两种不同特性的新型钙钛矿陶瓷材料La0.75Sr0.25Cr0.5Mn0.5O3-δ（LSCM）与La0.3Sr0.7Ti O3+δ（LST）作为阴极材料的研究对象,针对固体氧化物电解池阴极制备和表征的过程以及其在电解水蒸气、二氧化碳以及两者共电解情况下的性能表现综合分析材料性能。研究的具体内容和结论如下:采用固相、液相与燃烧三种合成方法分别合成LSCM粉体,比较不同合成方法下粉体的性能,空气气氛下LSCM在800℃电导率达到16S·cm-1,且材料在不同气氛下保持良好的稳定性。在电解电位下,对称电解池和电解质支撑型SOEC全电池对水蒸气和二氧化碳可以进行有效电解,电解池在相同电压下的电流密度随水蒸气浓度的升高而降低,随二氧化碳浓度的升高而升高。在60%H2O+40%CO2的共电解气氛下,在2V加载电压下电解池电流密度达到0.21A·cm~2。考虑La与Sr的掺杂比例对La1-xSrxTi O3+δ粉体性能的影响,通过固相法分别以x=0.5,0.6,0.7,0.8合成了不同掺杂比例的粉体,通过综合比较粉体的性能确定选择x=0.7为最佳掺杂比,氢气气氛下LST在800℃电导率为9S·cm-1,虽然材料在氧化与还原状态表现出明显的性能差异,但材料在不同气氛下仍可以保持良好的稳定性。在电解电位下,对称电解池可用于直接电解水蒸气,但其缺乏对二氧化碳的催化反应能力,电解池在相同电压下的电流密度随水蒸气浓度的升高而升高,随二氧化碳浓度的升高而降低,在60%H2O+40%CO2的共电解气氛下,在2V加载电压下电解池电流密度达到0.17A·cm-2。采用流延法合成了电解池阳极支撑体并分别以LSCM和LST为阴极组装流延电解池进行测试,由于电解质厚度极低,大大提升了电解性能,对应欧姆电阻远小于电解质支撑的电解池。在60%H2O+40%CO2的共电解气氛下,在2V加载电压下LSCM电解池电流密度达到0.55A·cm-2,极化电阻仅为0.15Ω·cm~2;LST电解池电流密度达到0.51A·cm-2,极化电阻仅为0.45Ω·cm~2。两种材料组成的流延电池在共电解气氛下的电流与阻抗性能均好于单独电解水蒸气或二氧化碳时的性能,证明了共电解的有效性。
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