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M-N-H(M是指Ⅰ-Ⅳ族和一些过渡族金属)系列金属络合物储氢材料由于储氢质量百分密度高，且具有一定的可逆性，因此近年来备受关注。本文运用量子化学方法，对Mg3N2Hm(m=1-4)、(Mg3N2)nHm(n=2-4,m=1-2)、Li3NHm(m=1-4)和(Li3N)nHm(n=2-5,m=1-2)团簇的基态、电子结构、振动光谱和团簇的动力学稳定性进行了研究。 运用密度泛函理论(DFT)中的杂化密度泛函B3LYP方法在6-311G*基组水平上对Mg3N2Hm(m=1-4)和(Mg3N2)nHm(n=2-4，m=1-2)团簇的可能几何结构进行优化，预测了其最稳定结构，并对最稳定结构的电子结构，成键特性，电荷分布，振动特性及稳定性等进行分析。结果表明:当团簇吸附H原子少于N原子数目时，一般形成-NH基;随着团簇吸附H原子数目的增加，当所有N原子吸H形成-NH基后，才有-NH基吸附H原子形成-NH2基;但并不是所有-NH基全部形成-NH2基的饱和结构，有部分H原子会吸附于Mg原子上形成MgH结构。H原子易吸附于凸出的、包含孤对电子的N原子上;由于孤对电子间的排斥作用，H原子的吸附位置呈相互远离趋势。团簇中N-H之间是共价键作用，而Mg-H间是离子键作用，-NH和-NH2基在团簇中保持完整性，团簇可以很好地描述晶体的储氢行为。 运用密度泛函理论(DFT)中B3LYP方法在6-311G*基组水平上对(Li3N)nHm团簇的可能结构进行几何优化，预测了各团簇的最稳定结构，并对最稳定结构的电子结构，成键特性，电荷分布，振动特性及稳定性进行理论研究。结果表明:Li3N团簇储氢主要在N位置，形成-NH和-NH2基，也可储存在Li位置。体系吸氢最易形成-NH基，其次H原子会与Li结合形成LiH结构，继续储氢时，-NH基可以形成-NH2基。团簇中H原子易吸附在配位数为4的包含孤对电子的凸出的N原子周围，形成-NH;由于孤对电子间的排斥作用，-NH基间呈远离的趋势。团簇中Li原子和-NH及-NH2相互作用呈现较强的离子性，而N-H之间是共价键作用。