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三元材料Li(Ni1/3Co1/3Mn1/3)O2(NCM111)具有高比容量、高电压、低成本和环保等特性,是当前锂离子电池正极材料的重点发展方向。本文采用一种新型的聚合物螯合法来制备三元材料,即以聚乙烯亚胺(PEI)和乙二胺四乙酸(EDTA)为络合剂,通过EDTA与金属离子的络合作用以及PEI与EDTA的氢键和分子间作用力来实现不同金属阳离子(Ni2+、Co3+、Mn4+)的原子水平的均匀分散,进而得到有完善的晶体形貌和优异的电化学性能的纳米NCM111材料。主要结论如下:(1)采用聚合物螯合法制备出NCM111单晶纳米颗粒。通过改变预烧结温度与时间、烧结温度与时间,确定了最佳烧结工艺,即:500℃预烧结5h,850℃高温烧结12h。另外,由于锂在高温烧结过程中会少量挥发,对锂过量的比例进行研究,确立了最佳Li配比为1.05。所制NCM111为粒径分布均匀的亚微米级单晶颗粒,平均颗粒直径为～250nm。所制NCM111具有层状α-NaFeO2结构,(006)/(102)和(018)/(110)两组特征峰分裂明显,Ni、Co和Mn分别以+2、+3和+4价的理论价态存在。所制NCM111含有大量电化学活性{010}晶面和极低的Li+/Ni2+阳离子混排,有效提高了 Li+的传输效率。所制NCM111在0.2C下2.8-4.5V的电压范围内首次放电比容量达186.1mAhg-1,首次库仑效率达87.5%,100次循环后的容量保留率达80.1%,10 C下的放电比容量达102.7mAh g-1。(2)分别对NCM111材料进行Al3+、Nb5+、Mg2+体相掺杂以及A1203表面包覆,进一步提升了材料的电化学性能。其中,Al3+掺杂和Al2O3包覆均能够有效的提升材料的循环稳定性,Al3+掺杂材料100次循环后的容量保留率达到86%,Al2O3包覆材料100次循环后的容量保留率为85.2%。Nb5+和Mg2+掺杂能够明显提高材料的倍率性能,Nb5+掺杂使材料在10 C下的放电比容量达115 mAh g-1,Mg2+掺杂使材料在10 C下的放电比容量达122.6mAhg-1。由材料的改性研究可见,聚合物螯合法不仅适用于制备三元材料,同样可用于制备多阳离子的多元电极材料。